光敏性溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物体系的振荡动力学

摘要

溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物反应体系是个典型的pH振荡体系，在连续进料流动搅拌反应器（CSTR）中存在大振幅的简单 pH振荡行为，这种行为是由该体系中的正负反馈循环引起的。同时亚铁氰化物本身具有光敏性，在该体系反应的过程中引入光照后，光照对体系的负反馈循环即溴酸盐氧化亚铁氰化物的过程具有促进作用。本文通过控制实验条件，深入的研究了溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物反应体系的振荡动力学，提出了该体系的十步反应机理，并使用Berkeley Madonna程序软件对开放条件下的均相动力学进行模拟和分析。
　　通过控制光照条件，分别考察了溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物反应体系在封闭反应器和连续进料流动搅拌反应器（CSTR）中的动力学行为。在封闭反应器中，光照强度对该体系的负反馈进程有很大影响；在连续进料流动搅拌反应器（CSTR）中，通过改变各组分的初始浓度以及反应温度考察了体系的振荡动力学。同时，在黑暗条件下，详细的考察了进料速度与振荡周期之间的关系；引入光照后，也详细的研究了光照强度与振荡周期之间的关系。通过对比发现：逐步提高进料速度与逐步增加光照强度对体系动力学的影响是一样的，体系的振荡周期都呈现出先减小后增大的趋势。
　　在Rábai-Hanzaki机理模型的基础上进行总结归纳，提出了一个十步反应机理模型。它能很好地模拟黑暗条件下连续进料流动搅拌反应器（CSTR）中的动力学现象；在光照条件下，通过引入一个额外的光敏性反应，很好的模拟出连续进料流动搅拌反应器（CSTR）中的光诱导和光抑制现象，以及体系振荡周期的变化过程。

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变量注释表

1 绪论

1.1 引言(Introduction)

1.2研究背景及研究意义(Research Background and Significance)

1.3研究内容和目标(Research Contents and Targets)

1.4研究方法(Research Approaches)

2 研究进展

2.1 化学振荡反应的起源与设计(The Origin and Design of Chemical Oscillation)

2.2生物体系的化学振荡反应(Chemical Oscillation inBiosystems)

2.3 光敏性的化学振荡反应(Photosenstive Chemical Oscillaton)

2.4 与纳米颗粒耦合的化学振荡反应(Chemical Oscillation Coupled with Nanoparticles)

2.5化学振荡体系中反应-扩散斑图(Reaction-DiffusionPatterns in Chemical Oscillatory System)

2.6课题研究的重要性(Research Importantance)

3实验部分

3.1实验仪器(Experimental Instruments)

3.2实验试剂(Experimental Reagents)

3.3实验方法(Experimental Methods)

4 溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物反应体系实验结果与讨论

4.1亚铁氰化物的吸收光谱图(The absorption spectrogram of ferrocyanide)

4.2 光照条件下溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物封闭体系反应动力学(Reaction Dynamics of Bromate-Sulfite-Ferrocyanide System inCSTR underDark Condition)

4.3 黑暗条件下溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物开放体系的振荡动力学(OscillatoryDynamics of Bromate-Sulfite-Ferrocyanide System in Batch under Irradiation)

4.4 光照条件下溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物开放体系的振荡动力学(Oscillatory Dynamics of Bromate-Sulfite-Ferrocyanide System in Batch under Irradiation)

5 机理模拟与分析

6 结论与展望

6.1 结论(Conclusion）

6.2 创新点(Innovation)

6.3 展望(Conclusion)

参考文献

作者简历

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