配煤法烟气脱硫活性炭的制备研究

摘要

活性炭干法脱硫工艺简单，脱硫效率高，活性炭可再生循环使用，还可以回收利用硫资源，与其他烟气净化技术相比具有较高的竞争能力和较大的发展空间，是一种发展前景较好的烟气脱硫技术。
　　本研究以陕西弱黏煤、陕西半焦、山东气肥煤为主要原料，煤焦油为黏结剂，设计正交试验和单因素试验，以活性炭的耐磨强度、抗压强度、饱和硫容量、穿透硫容量为考察指标。在影响水平范围内，烧失率的变化对每项指标影响的独立性比较大，炭化时间对耐磨强度、饱和硫容量、穿透硫容量的影响具有一致性，活化温度对抗压强度、饱和硫容量、穿透硫容量的影响具有一致性，又由于抗压强度和饱和硫容量是脱硫活性炭最重要的两个性能指标，所以得出：对脱硫活性炭的性能影响程度最大的是活化温度，其次是炭化时间，最后是烧失率。根据正交试验和单因素试验的结果得出脱硫活性炭最佳的制备工艺条件为：陕西弱黏煤比例50％、陕西半焦比例40%、山东气肥煤10%、煤焦油比例40%、炭化温度700℃、炭化时间20min、活化温度900℃、烧失率25%。在此条件下制备的脱硫活性炭的耐磨强度为96.81%，抗压强度为547.2N/cm，饱和硫容量为29.71mg/g，穿透硫容量为13.45mg/g。
　　为了进一步提高活性炭的抗压强度，采用河南贫煤、山东气肥煤、山西弱黏煤为主要原料，加入一定比例的沥青，以某合成高分子溶液为黏结剂，通过改变配煤的比例、沥青的比例、活性炭的直径，分析抗压强度指标的变化情况。最终比较分析得出最优方案：河南贫煤：山东气肥煤：山西弱黏煤=3:3:4，沥青比例8%，直径5mm，炭化温度700℃，炭化时间20min，活化温度900℃，烧失率25%。制备的活性炭各指标为：抗压强度为862.8N/cm，耐磨强度为98.6%，饱和硫容量为27.64mg/g，穿透硫容量为18.38mg/g。
　　穿透曲线和脱硫率曲线变化趋势完全相反，而且呈轴对称的关系。通过观察多组穿透曲线的变化趋势发现，穿透曲线在尾气SO2浓度达到穿透浓度100ppm之前，浓度数据很小而且变化趋于直线，达到穿透浓度后曲线上升较快，而且在穿透浓度100ppm之后到饱和浓度3000ppm之前会出现若干个峰值；在吸附的初始阶段，吸附速率较大，硫容量增加较快，随着吸附的进行，吸附速率减小，硫容量增加缓慢，直至达到吸附平衡，硫容量最大，吸附速率降到最小。
　　通过线性拟合发现，活性炭饱和硫容量与比表面积和总孔容之间无明显的线性关系。活性炭的孔径基本集中在0.6-1.5nm的微孔范围和2.6-4nm的中孔范围。将不同孔径区间下孔容与活性炭饱和硫容量线性拟合后发现，各个孔径区间的拟合斜率都为负值，1.83-2.38nm，2.38-3.39nm，3.39-4.41nm三个孔径区间线性相关度整体较大，而且随着孔径的增大不断增大，说明孔径越大越不利于活性炭饱和硫容量的提高。1.42-1.83nm区间的R2相对较大，说明此段孔径的孔越少，越有利于饱和硫容量的提高。3.39-4.41nm区间的R2最大，说明此段孔径的孔的减少，最有利于活性炭饱和硫容量的提高。

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变量注释表

1绪论

1.1研究背景及意义（Research Background and Significance）

1.2活性炭烟气脱硫技术的研究现状（Research Status of the Flue Gas Desulfurization Technology with Activated Carbon)

1.3烟气脱硫活性炭的应用及存在的问题（Applications and Problems of Activated Carbon for Flue Gas Desulfurization)

1.4本课题主要研究内容(Research Contents of the Subjects)

2实验及分析测试方法

2.1 原料（Materials）

2.2实验试剂（Experimental Agents）

2.3实验仪器与设备（Experimental Instrumentsand Devices）

2.4活性炭的制备（Preparation of Activated Carbon)

2.5烟气脱硫实验（Flue Gas Desulfurization experiment)

2.6主要分析方法（Main Analysis Methods）

3烟气脱硫活性炭的制备与分析

3.1正交试验（Orthogonal Experiment）

3.2单因素分析（Single Factor Analysis)

3.3本章小结（Brief Summary)

4烟气脱硫活性炭抗压强度提高探索试验

4.1原料的改变(Changes in Raw Materials)

4.2活性炭直径的改变(Changes in Diameter of Activated Carbon)

4.3与商品脱硫活性炭的性能对比（Performance Comparison with Commercial Desulfurization Activated Carbon）

4.4本章小结（Brief Summary)

5活性炭固定床烟气脱硫实验

5.1穿透曲线和脱硫率曲线的变化规律（Variation of Breakthrough Curve and Desulfurization Rate Curve)

5.2吸附硫容量随时间的变化（Variation ofSulfur Adsorption Capacity)

5.3本章小结（Brief Summary)

6活性炭孔隙结构与其饱和硫容量的关系

6.1 活性炭比表面积和总孔容与饱和硫容量的关系（Relationship betweenthe Specific Surface Area，the Total Pore Volumeand the Saturated Sulfur CapacityofActivated Carbon)

6.2 活性炭孔径分布与饱和硫容量的关系（Relationship between the Pore Size Distributionand theSaturatedSulfur Capacityof Activated Carbon)

6.3本章小结（Brief Summary)

7 结论

参考文献

作者简历

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