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页岩有机质纳米孔隙中CO2/CH4置换及运移机理研究

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变量注释表

1绪论

1.1研究背景和意义(Research Background and Significance)

1.2研究现状和不足(Research Status and Deficiencies)

1.3研究内容和创新点(Research Content and Innovation)

2富含干酪根的页岩储层中CH4吸附特性定量分析

2.1引言(Preface)

2.2页岩试样的采集(Collection of Shale Samples)

2.3页岩吸附机理研究(Study on Shale Gas Adsorption Mechanism)

2.4分子尺度吸附机理探讨(Discussion of Adsorption Mechanism by Molecular Simulation)

2.5本章小结(Chapter Summary)

3 CH4/CO2在干酪根中的吸附特性实验和模拟分析

3.1引言(Preface)

3.2实验方法和模型搭建( Molecular Model Construction and Experimental Method)

3.3 CO2/CH4 吸附实验研究( Experimental Study on CO2/CH4 Adsorption Ability)

3.4 CO2/CH4 竞争吸附模拟( Molecular Simulation of CO2/CH4 Competitive Adsorption)

3.5本章小结(Chapter Summary)

4分子-纳米尺度下干酪根非本征扩散迂曲度计算

4.1引言(Preface)

4.2分子模型的构建和分析方法( Models Construction and Simulation Methods)

4.3模型验证和参数提取( Model Validation and Parameters Collection)

4.4迂曲度表征(Characterization of Tortuosity)

4.5本章小结(Chapter Summary)

5受限纳米孔道中相对粗糙度对CH4流动影响研究

5.1引言(Preface)

5.2模型和计算方法(Models Construction and Simulation Methods)

5.3 CH4 纳米尺度流动机理( Study on CH4 Flow Mechanism in Nanopores)

5.4敏感因素分析(Sensitive Factors Analysis)

5.5本章小结(Chapter Summary)

6分形粗糙孔隙中CO2/CH4置换和运移机制

6.1引言(Preface)

6.2分形模型构建和计算方法( Fractal Models Construction and Simulation Methods)

6.3多组分气体吸附过程(Binary Gases Adsorption Process)

6.4混合气体运移特性(Transport Properties of Gas Mixtures)

6.5本章小结(Chapter Summary)

7结论与展望

7.1结论(Conclusions)

7.2展望(Prospects)

参考文献

作者简历

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摘要

纳米孔隙广泛分布在非常规致密储层岩石中,准确认知和定量描述致密储层岩石纳米孔隙中CH4的吸附、解吸能力、CO2/CH4置换机制以及运移能力对于实施非常规致密储层CO2压裂改造技术至关重要。然而,非常规致密储层埋深大、地质条件复杂,特别是,岩石纳米尺度孔隙中CH4的吸附、解吸、CO2/CH4置换以及运移是一个隐蔽的、纳观尺度上的动态变化过程,无论现场原位测试还是实验室模型实验,现有的技术方法与装备均难以进行准确探测与定量表征。数值模拟成为一种突破探测技术瓶颈、认识和定量描述纳米孔隙中CO2/CH4置换和运移动态过程及机制的有效手段。但由于对复杂孔隙结构中CH4的吸附、解吸、CO2/CH4置换和运移的物理机理缺乏足够的认识以及模拟计算方法的局限性,该问题尚没有一个令人满意的结果。 针对上述问题,本文以页岩有机质中广泛分布的纳米孔隙结构为研究对象,采用室内实验与分子模拟方法,定量地分析了页岩有机质纳米孔隙结构中CO2、CH4的竞争吸附与解吸特性、置换机制以及扩散运移规律;基于实验测量结果,构建了页岩干酪根的分子结构模型、纳米尺度孔隙粗糙表面的分形模型;建立了描述分子-纳米尺度孔隙结构气体扩散迂曲度模型;模拟并揭示了纳米孔隙表面形貌、结构特征对CO2、CH4的吸附、解吸特性、置换机制以及扩散运移的影响。 本文研究取得以下创新性成果: (1)研究揭示了富含干酪根页岩中CH4的赋存状态。采用页岩热稳定性评价、TOC分析、无机质种类鉴定和氮气吸附等多种实验手段,分析了页岩组成和孔隙结构特性;利用程序升温、化学分离和吸附实验等方法,将页岩有机质和无机质分离,定量表征了CH4在有机质孔、无机质孔和颗粒间隙孔中的吸附能力;利用分子模拟的方法,分析获得了有机质孔和颗粒间隙孔中CH4吸附性能的差异,揭示了有机质孔对页岩气储藏的关键作用。 (2)利用高压等温吸附实验和分子模拟方法,分析揭示了页岩干酪根中CH4/CO2的竞争吸附特性。检验了三元Langmuir模型和直线拟合法用于分析CO2/CH4过剩吸附过程的适用性;构建了页岩干酪根的分子结构模型,采用分子模拟方法,从分子尺度分析并阐述了CO2/CH4竞争吸附的特性;计算获得了不同注气比例下CO2对CH4的选择性系数,定量评价了CO2对CH4的优势吸附能力;可视化表征了不同注气比例下CO2/CH4在干酪根中的动态变化过程。 (3)建立了描述分子-纳米尺度孔隙结构流体扩散的迂曲度模型。采用分子动力学方法,分析和阐述了流体在干酪根中的扩散机制;获得了不同影响因素,如吸附能力、气体分子尺寸、孔隙度、温度和压力等对纳米尺度流体扩散的影响规律;提出纳米尺度扩散迂曲度是与流体性质紧密相关的非本征值;通过对比干酪根结构电导迂曲度和扩散迂曲度的差异,揭示了流体与基质动态相互作用在纳米尺度扩散中的重要性。 (4)分别构建了具备高相对粗糙度和分形粗糙表面的纳米孔隙模型,模拟并揭示了CH4/CO2在粗糙纳米孔道中的吸附、扩散和流动特征。验证了带滑移边界条件的哈根-泊肃叶方程(HP)在描述CH4纳米尺度流动过程的可靠性,分析了影响CH4纳米尺度流动的主控因素;通过分子运动轨迹分析,阐明了CH4在吸附层的快速移动和粗糙孔道的局部光滑特性对CH4滑移现象的作用;揭示了孔隙分形粗糙特性对微观尺度孔隙结构中CO2/CH4的扩散特性和流动特征的影响以及CO2、CH4混合气体流动过程中产生气体分离现象的内在机制;确定了CO2/CH4吸附选择性系数,分析获得了不同注气比例、体系压力、体系温度和孔道尺寸对CO2/CH4的竞争吸附性能的影响规律。

著录项

  • 作者

    何坚;

  • 作者单位

    中国矿业大学;

    中国矿业大学(江苏);

  • 授予单位 中国矿业大学;中国矿业大学(江苏);
  • 学科 工程力学
  • 授予学位 博士
  • 导师姓名 鞠杨,郑连阁;
  • 年度 2019
  • 页码
  • 总页数
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 中文
  • 中图分类
  • 关键词

    页岩; 有机质; 纳米孔隙; CO2; CH4; 置换; 运移;

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