废旧二硅化钼的绿色回收及钼酸盐的制备与光催化性能研究

摘要

在工业和实验室领域，随着MoSi2材料应用和研究的不断扩展和深入，产生了大量MoSi2废料。MoSi2中的Mo是一种战略性稀有金属，在钢铁、电子、生物、医药、机械和国防军事等领域均有广阔的应用，因此对废旧MoSi2中的Mo回收的研究具有重要的科学意义和实用价值。MoO3在电学、磁学、光学和化学领域具有广阔的应用前景，此外，多金属钼酸盐，如钼酸铜和钼酸铁等被广泛研究并用于催化、医学和磁化学领域，已经成为当代研究中一类新型功能类型的分子材料。本课题以废旧MoSi2作为Mo的二次再生资源，采用热蒸发法，研究以MoO3的形式回收废旧MoSi2中Mo的最佳工艺条件，对Mo资源实现有效回收；以回收MoO3为原料，采用烧结方法，探究Fe2(MoO4)3、Cu3Mo2O9-莫来石复合材料的制备过程，并将烧结制备产物用于有机染料的处理。 结果表明：MoSi2在500℃氧化180min可以使MoSi2完全转化为MoO3和无定形SiO2，没有MoSi2剩余；在950℃对氧化产物进行热蒸发，可以实现MoO3完全分离，回收产物结晶度高，且回收剩余物中没有MoO3残留，表明混合粉末中的MoO3被完全回收；以回收MoO3作为光催化剂，对亚甲基蓝溶液进行降解，暗处理30min的吸附降解率达到42.15%，光照60min其降解率达到99.25%，实现了回收产物在有机污染环境中的应用。 以回收MoO3和Fe2O3为原料，PVA溶液为粘结剂，在600-800℃空气气氛煅烧180min得到Fe2(MoO4)3。温度对烧结产物成分、形貌和光催化降解性能有重要影响，800℃烧结产物为纯Fe2(MoO4)3相，组织中存在直径10-50μm的明显孔洞；600℃烧结产物主要是MoO3，还有少量Fe2(MoO4)3；700℃烧结产物中不仅有Fe2(MoO4)3，还有MoO3存在，为两相复合物。以烧结产物作为催化剂，对亚甲基蓝溶液进行光催化性能测试，纯Fe2(MoO4)3对染料吸附降解率达到51.5%，700℃烧结制备的Fe2(MoO4)3和MoO3混合相作为催化剂，禁带宽度为2.52eV，暗处理30min降解率为30.5%，光催化50min降解率达到80.4%，四次循环之后光催化效率仍能达到65%以上。 将废旧MoSi2粉末在500°C空气气氛煅烧240min使其充分氧化，以氧化产物、Al2O3和CuO粉末为原料，PVA溶液为粘结剂，在1300-1500℃空气气氛中煅烧120min得到Cu3Mo2O9-莫来石复合材料。CuO添加量和温度对烧结产物成分均有明显影响，Cu3Mo2O9的衍射峰随CuO添加量增加而变得越来越尖锐；1300℃烧结时，Cu3Mo2O9的峰最为尖锐，随着温度升高，Cu3Mo2O9峰的强度逐渐减弱，1500℃烧结产物为单一莫来石相。对刚果红染料进行光催化性能测试可知，CuO添加量为12wt.%时，1300℃烧结产物对刚果红染料具有良好的光催化降解性能，光照50min降解率达到78.49%。

目录

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致谢

变量注释表

1绪论

1.1 研究背景

1.2 Mo的性质与Mo矿资源概述

1.2.1 Mo的性质

1.2.2 Mo矿资源概述

1.3 MoSi2概述

1.4.1 MoO3的结构与性质

1.4.2 MoO3光催化原理

1.5 钼酸盐概述

1.5.1 钼酸盐的制备方法

1.5.2 钼酸盐纳米材料的应用

1.6 本论文的研究目的、意义和内容

2实验材料及研究方法

2.1 实验原料

2.2 实验设备

2.3 工艺流程

2.3.1 热蒸发法从废旧MoSi2中回收MoO3

2.3.2 烧结法制备Fe2(MoO4)3

2.3.3 烧结法制备Cu3Mo2O9-莫来石复合材料

2.4.1 X射线衍射分析

2.4.2 X射线荧光光谱仪

2.4.3 扫描电子显微镜

2.4.4 X-射线能谱仪

2.4.5 X射线光电子能谱分析

2.4.6 光催化性能表征

3 热蒸发法从废旧MoSi2中回收MoO3

3.1 实验设计

3.2 MoSi2粉末的物相分析

3.3 MoSi2粉末的氧化煅烧

3.4 MoO3产物的回收

3.5 MoO3产物的光催化降解性能

3.6 本章小结

4 反应烧结法制备Fe2(MoO4)3

4.1 实验设计

4.2 物相分析

4.3 形貌分析

4.4 光谱学分析

4.5 光催化降解性能

4.6 本章小结

5 反应烧结法制备Cu3Mo2O9-莫来石复合材料

5.1 实验设计

5.2 复合材料的物相分析

5.3 复合材料的形貌分析

5.4 复合材料的物理性能分析

5.5 复合材料的复合材料的光谱学分析

5.6 复合材料的光催化降解性能

5.7 本章小结

6 结论

参考文献

作者简历

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