NaY型分子筛膜负载氮掺杂二氧化钛的制备及其光电催化性能的研究

摘要

我国工业废水排放量大、污染严重，危害人民生活环境和身体健康。因此如何低成本、高效处理工业废水已成为当前重要的研究课题。目前处理废水的方法很多，其中以二氧化钛为代表的光催化氧化技术和以DSA电极材料为代表的电催化氧化技术是研究的热点。分子筛膜是一种多孔无机材料，既适合作为光催化剂的载体，又是一种广泛研究的电极材料。因此，本文首次尝试将分子筛膜作为光催化载体和电催化电极材料应用到光电催化氧化技术中。
　　本文采用电化学预吸附晶种二次生长法在多孔不锈钢金属片支撑体上合成出了NaY型分子筛膜，并采用溶胶-凝胶法在NaY型分子筛膜上负载氮掺杂二氧化钛。通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、紫外-可见-近红外吸收光谱仪、X光电子能谱仪(XPS)等表征手段研究了晶种层、分子筛膜和氮掺杂二氧化钛负载分子筛膜的结构和性质;以负载氮掺杂二氧化钛的分子筛膜复合材料作为阳极电极材料，研究了其在模拟太阳光下光电催化氧化苯酚废水的性能。
　　重点考察了:(1)电化学预吸附晶种过程中导向剂老化时间、电压、通电时间等条件对制备晶种层质量的影响，研究了预吸附晶种层的质量与二次成膜之间的关系。(2)光电催化氧化过程中负载氮掺杂二氧化钛时钛酸四正丁酯用量、焙烧温度，降解苯酚时反应时间、初始浓度、初始pH、电压、分子筛膜电极使用次数等条件对苯酚降解效果的影响。
　　实验结果表明:(1)电化学预吸附晶种时，在导向剂老化时间为2d、电压为3V、通电时间为15s的条件下能够制备出较为连续的晶种层，晶种粒径约200 nm;通过二次生长法能够合成出较为致密的NaY型分子筛膜，膜是由粒径约2 um的分子筛晶粒孪生生长组成。(2)以负载氮掺杂二氧化钛的分子筛膜作为电极材料，通过比较单独的光催化和电催化降解苯酚溶液，发现将光催化氧化和电催化氧化两者结合的组合氧化工艺更有利于提高苯酚去除率。在负载氮掺杂二氧化钛时钛酸四正丁酯用量为6 mL、焙烧温度为400℃，降解苯酚时初始浓度为90 mg/L、初始pH为8、电压为8V的条件下光电催化氧化苯酚，其去除率最高，反应180 min后去除率达89％，COD去除率则为83％。
　　以分子筛膜作为光催化剂载体和电极材料的光电催化氧化技术，具有制备简单、成本低、效率高的优点。

目录

摘要

第一章 前言

1．1 引言

1．2 分子筛膜概述

1．2．1 分子筛膜的发展

1．2．2 Y型分子筛膜简介

1．2．3 分子筛膜的合成机理

1．2．4 分子筛膜的合成方法

1．2．5 分子筛膜的应用

1．3 光催化氧化

1．3．1 光催化氧化机理

1．3．2 光催化氧化特点

1．3．3 分子筛在光催化氧化中的应用

1．4 电催化氧化

1．4．1 电催化氧化机理

1．4．2 电催化氧化特点

1．4．3 分子筛在电催化氧化中的应用

1．5 本课题的选题意义及研究内容

1．5．1 本课题的选题意义

1．5．2 本课题的研究内容

参考文献

第二章 电化学预吸附晶种二次生长制备NaY分子筛膜的研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 主要仪器与试剂

2．2．2 表征手段

2．2．3 支撑体的预处理

2．2．4 晶种的制备和引入

2．2．5 NaY型分子筛膜的合成

2．3 结果与讨论

2．3．1 支撑体的表征

2．3．2 电化学吸附晶种的研究

2．3．3 二次生长法制备NaY分子筛膜的研究

2．3．4 对比原位水热法合成NaY分子筛膜

2．4 本章小结

参考文献

第三章 NaY型分子筛膜的光电催化性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 主要仪器与试剂

3．2．2 表征手段

3．2．3 NaY型分子筛膜负载氮掺杂二氧化钛

3．2．4 NaY型分子筛膜光电催化氧化苯酚水溶液

3．3 结果与讨论

3．3．1 氮掺杂负载二氧化钛的表征

3．3．2 苯酚标准曲线的绘制

3．3．3 苯酚在不同催化氧化方式下的降解

3．3．4 反应时间的影响

3．3．5 苯酚初始浓度的影响

3．3．6 TiO2负载量的影响

3．3．7 焙烧温度的影响

3．3．8 初始pH的影响

3．3．9 电压的影响

3．3．10 使用次数的影响

3．4 本章小结

参考文献

硕士研究生期间发表及待发表的论文

致谢

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