金属团簇聚合物[CuIWS（4-bpy）]n的激发态吸收动力学

摘要

本文在波长532nm处，利用开孔Z-Scan技术在纳秒、皮秒脉冲时域分别研究了新型的金属团簇聚合物[Cu<,3>IWS<,4>(4-bpy)<,3>]<,n>溶液的反饱和吸收特性。在纳秒脉冲作用下发现此团簇聚合物具有较大的非线性吸收，而在皮秒脉冲的作用下，表现出较弱的非线性吸收。利用皮秒泵浦探测技术研究了团簇分子的非线性吸收机制，并与C<,60>和碳水的泵浦探测结果进行了比较，发现该团簇的响应时间和C<,60>相似，从而确定出团簇聚合物的非线性吸收机制为激发态非线性吸收。 利用五能级模型描述了团簇的激发态非线性吸收机制。将泵浦探测实验和Z-Scan实验相结合来确定非线性介质的高级激发态的光物理参数。结合激发态吸收理论，利用自泵探实验确定了第一激发态的弛豫时间和吸收截面．纳秒的Z扫描实验和泵探实验相结合确定出系间跃迁时间以及三重态的吸收截面，从而确定出更高激发态的寿命。在纳秒脉冲作用下三重态的吸收起主要作用，而在皮秒脉冲作用下单重态的吸收起主要作用。由于三重态的吸收截面与基态吸收截面的比值大于单重态吸收截面与基态吸收截面的比值，因此造成了在纳秒脉冲作用下团簇具有较大的非线性吸收，而在皮秒脉冲的作用下，表现出较弱的非线性吸收。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1非线性光学发展简介

1.2团簇材料的非线性研究概况

1.3本论文研究的意义及主要内容

第二章Z扫描方法和激发态吸收理论

引言

2.1 Z扫描方法

2.1.1纯折射(闭孔)Z扫描

2.1.2非线性吸收同时存在时的(开孔)Z扫描

2.2激发态吸收

2.2.1激发态吸收特性

2.2.2激发态吸收五能级理论

2.3基于激发态光学非线性的开孔Z-Scan理论

2.3.1皮秒Z-scan激发态吸收理论

2.3.2纳秒Z-scan激发态吸收理论

小结

第三章泵浦探测理论分析

引言

3.1泵浦探测的实验装置

3.2泵浦探测的一般原理

3.3激发态光学非线性的泵浦探测理论分析

3.3.1第一单重激发态吸收截面σ1对泵浦探测结果的影响

3.3.2第一单重激发态寿命τs1对对泵浦探测结果的影响

3.3.3第二单重激发态寿命τs2对泵浦探测结果的影响

3.3.4系间跃迁时间τISC对泵浦探测结果的影响

3.3.5三重态T1吸收截面σ2对泵浦探测结果的影响

3.3.6三重态T1的寿命τT1对泵浦探测结果的影响

3.3.7三重态T2对泵浦探测结果的影响

小结

第四章金属团簇聚合物[Cu3IWS4(4-bpy)3]n的激发态吸收动力学

引言

4.1实验样品

4.2实验装置及实验条件

4.2.1 Z-Scan实验

4.2.2皮秒泵浦探测的实验

4.3实验结果

4.3.1 Z-Scan实验结果

4.3.2泵浦探测的实验结果

4.4理论模型的验证

4.5金属团簇泵浦探测实验结果的讨论

4.6金属团簇聚合物[Cu3IWS4(4-bpy)3]n重要光物理参数的确定

4.6.1第一单重激发态S1寿命τS1及吸收截面σ1的确定

4.6.2系间跃迂的时间τISC和三重激发态吸收截面σT1的确定

4.6.3第二激发单重态S2寿命τs2的确定

小结

第五章结论

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的论文

致谢