CuInS2类三元硫族半导体光催化材料的修饰及其性能研究

摘要

药物及个人护理品(简称PPCPs)是一类新型环境污染物,具有毒性、持久性、生物累积性和生物难降解等特点,主要通过兽类医药、人类服用医药、药品生产废弃物、以及化妆品的使用等途径进入水体环境，给水环境质量和人类健康带来隐患。因此，在废水排放之前,去除废水中的有机污染物是非常重要的一个环节。半导体光催化氧化技术是废水处理中最具有发展前景的技术之一，但其在实际应用过程中还存在许多问题。因此，为了充分利用太阳能以及提高光催化剂的光催化活性，开发新型可见光响应半导体光催化剂就显得尤为重要。CuInS2是一类重要的三元硫族化合物，光吸收系数高达10-5 cm-1，禁带宽度为1.53 eV，但其在光催化降解污染物方面的研究却很少。近年来，制备和应用CuInS2基光催化剂引起了越来越多研究者的关注。 本文通过调节Cu/In比并采用溶剂热法合成CuInS2半导体，提高光催化降解污染物邻硝基苯酚（2-NP）的效率和实际废水矿化率，同时我们合成了rGO/CuInS2复合光催化剂，进一步提高降解2-NP的光催化效果和在实际制药废水中的化学耗氧量（COD）去除率；此外，跟CdS半导体复合形成异质结，也使得光催化降解四环素效果得到了很大的改进。 本文主要研究内容如下： （1）通过调控Cu/In比采用溶剂热法合成CuInS2半导体材料，在反应体系中， Cu/In比显著影响了 CuInS2比表面积、电荷分离和光催化活性。结果表明Cu/In=1/1.5时具有最有效的电荷分离和最高的光降解效果。光降解6 h对实际制药废水矿化效率可达67.5%，同时通过七次再生循环实验CuInS2(Cu:In=1:1.5)光催化剂也表现出较好的稳定性。 （2）采用一步溶剂热法合成了rGO/CuInS2复合催化剂，rGO/CuInS2复合催化剂光催化活性高于纯的 CuInS2， rGO的量影响了其光催化活性，证实1%rGO/CuInS2复合光催化剂具有最高的光催化活性，在可见光照射下可以移除90%邻硝基苯酚(2NP),几乎是纯CuInS2的两倍；对实际制药废水光照11 h，COD去除率可达86.5%。 （3）采用一步水热法合成CdS/CuInS2直接Z型异质结光催化剂。经过对Cd/Cu原子比优化，与纯的CuInS2相比，120 min内光降解四环素(TC?HCl)(1:0.03) CdS/CuInS2异质结复合光催化剂活性是其四倍；通过(1:0.03) CdS/CuInS2异质结光催化剂在可见光下照射60 min，几乎100%的Cr被还原。异质结光催化剂高的光催化活性是由于具有窄的带隙能、大的比表面积、最有效的电荷分离和CdS与CuInS2之间的协同作用。同时可见光照射13 h对实际制药废水的COD去除率达76.5%，经过四次再生循环实验光催化活性没有明显下降，说明CdS/CuInS2异质结光催化剂具有较好的应用前景和光稳定性。

目录

第一章 绪论

1.1 课题研究背景

1.2 半导体纳米材料

1.3 三元金属硫化物

1.4 石墨烯

1.5 论文选题意义及研究内容

第二章 调控Cu/In原子比对CuInS2光催化性能的影响

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 小结

第三章 rGO/CuInS2复合材料光催化活性研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 小结

第四章 CdS/CuInS2直接Z型光催化剂的制备及性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 光催化机理研究

4.5 小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

硕士期间发表成果

致谢

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