CNT/AgInS2、rGO/AgIn5S8复合光催化剂的制备及光催化性能研究

摘要

三元金属硫族化合物优异的光电特性使其在半导体光催化领域备受瞩目。不可忽略的是，三元金属硫族化合物通常具有制备工艺复杂、易光腐蚀、不易回收等不足之处，这严重制约了三元金属硫族化合物的实际应用。因而，采用合适的改性措施对三元金属硫族化合物进行修饰是拓宽三元金属硫族化合物应用范围的重要举措。 碳纳米管（CNT）独特的机械特性、较大的比表面积、优良的导电性能等物化特性，使得CNT常被用作光催化载体或复合基底材料，用以促进光催化剂本体的导电性和催化活性。石墨烯（Graphene）优良的导电性、较大的比表面积和丰富的表面官能团等特性，使得石墨烯被广泛用于与其他光催化剂复合，以促进光催化技术的实际应用。 本论文以多壁碳纳米管（MWCNT）、还原石墨烯（rGO）两种碳材料为改性剂和载体，对AgInS2和AgIn5S8两种三元金属硫化物光催化剂进行改性，制备CNT/AgInS2和rGO/AgIn5S8复合光催化剂，同时对复合材料的光催化性能进行研究。具体研究内容和结论归纳如下： （1）CNT/AgInS2复合光催化剂的制备及光催化性能研究。实验采用一锅共沉淀法，在活化碳纳米管分散液中合成AgInS2，制得CNT/AgInS2复合光催化剂。实验采用XRD、BET、XPS、FESEM等表征手段，分析CNT/AgInS2复合光催化剂的晶相及表面结构信息。发现体系引入过多CNT后，不会改变AgInS2的晶相结构。复合CNT后，材料比表面积变大，且部分AgInS2沿CNT外壁规则生长。实验通过DRS及光电流实验分析CNT/AgInS2的光电性能。发现体系引入CNT后，材料的可见光吸收性能显著提高、光生电流响应明显增强。CNT/AgInS2的光催化活性通过其对MO的降解率，pH、催化剂用量对降解活性的影响，稳定性及活性物种掩蔽实验等进行评价。发现当体系CNT含量为3wt%时，材料的光降解活性最优；当体系pH为酸性、弱酸性时（pH2.2、3.2、5.2），有利于3%CNT/AgInS2对MO的降解；3%CNT/AgInS2浓度越大，催化活性越佳；3%CNT/AgInS2回收多次，其降解效率依然可观；活性物种掩蔽实验表明3%CNT/AgInS2光降解有机污染物进程中，·O2-和h+为主导活性物种。同时，实验对CNT/AgInS2优异的光催化性能进行推断，当CNT/AgInS2与降解底物MO接触时，h+氧化分解吸附在CNT/AgInS2表面的有机物，e-（·O2-、·HO2-、·OH）还原吸附在CNT/AgInS2表面或内部的有机物，将污染物分解矿化为CO2、H2O等小分子物质。 （2）rGO/AgIn5S8复合光催化剂的制备及光催化性能研究。实验采用一步水热法，在rGO分散液中合成AgIn5S8，制得rGO/AgIn5S8复合光催化剂。实验采用XRD、BET、XPS等表征手段，分析rGOx/AgIn5S8的物相及表面结构信息。发现体系引入rGO并未改变rGOx/AgIn5S8的晶相和元素结合能，而一定程度影响rGOx/AgIn5S8的比表面积和孔径。rGO8/AgIn5S8的比表面积最大，为81.03m2/g。采用DRS、PL及光生电流实验分析rGOx/AgIn5S8的光电性能。发现体系引入rGO对材料的光吸收能力、光生载流子复合几率及光电流响应均存在一定程度的影响。DRS结果表明rGOx/AgIn5S8均具有良好的可见光吸收能力。PL结果表明rGO8/AgIn5S8具有最低的荧光强度。光生电流实验表明复合材料具有较高效的电子-空穴转移速率，rGO8/AgIn5S8电流响应值最大。rGOx/AgIn5S8的光催化活性通过rGOx/AgIn5S8可见光下对4NP的降解实验、rGO8/AgIn5S8降解4NP回收实验及活性物种掩蔽实验进行评价。发现rGO8/AgIn5S8的光降解活性最优；rGO8/AgIn5S8的光催化降解有机物回收实验表明，rGO8/AgIn5S8具有较好的稳定性，能够多次回收再利用。活性物种掩蔽实验表明rGO8/AgIn5S8光降解有机污染物进程中，?O2-和?OH同为主导活性物种。实验对rGOx/AgIn5S8优异的光催化性能进行推断，当催化剂rGOx/AgIn5S8与降解底物接触时，e-（·O2-、·HO2-、·OH）还原吸附在rGOx/AgIn5S8表面或内部的有机物，将有机污染物分解矿化为CO2、H2O等小分子物质。

目录

第一个书签之前