二维类石墨烯材料中的化学修饰及性能调制

摘要

近年来，二维类石墨烯材料由于其在纳米器件中的应用前景，受到了越来越多的关注。与体材料类似，非本征原子的掺杂和吸附以及缺陷等化学修饰在二维材料中经常自然存在。有目的人为的化学修饰则常常被用于对材料的物理和化学性质进行改进，以便获得更好的器件功能。例如，锯齿型硅烯纳米带（ZSiNRs）具有边缘磁性，适合于硅基自旋电子器件。边缘修饰能增强或多样化其边缘特性。Stone-Wales（SW）缺陷是类石墨烯材料中最常见和重要的拓扑缺陷之一。它们虽然一般会降低材料性质，但同时也可以被用来调制材料的电子能带结构并提升其性质。SW缺陷在二维材料中的存在及稳定性已成为一个非常重要的学术问题。
　　运用密度泛函理论结合非平衡格林函数的第一性原理方法，本论文中我们研究了磁性元素边缘修饰对扶椅型硅烯纳米带（ASiNR）自旋输运的调控以及含不同价电子元素的二维材料中SW缺陷的稳定性。具体工作分别包括：
　　（1）通过钒和氟原子钝化调控ASiNR中的自旋输运和热电性质。我们采用具有磁性的过渡金属钒和卤族氟原子对ASiNR边缘进行修饰，并设计了三种典型的器件结构。通过对这些两极器件中的不同自旋电子输运的模拟，我们得到它们在不同电极磁化构型（铁磁极化平行FM-P、铁磁极化反平行FM-AP、反铁磁极化平行AFM-P）下的电子透射谱。结果表明这些器件具有自旋过滤和巨磁阻效应。其中，在电极反铁磁构型（AFM）下，当温度处于50≤T≤150K时，其中一个系统表现出较好的自旋热电效应。
　　（2）我们考虑SW缺陷在二维晶体平面内的形成路径，选择含Ⅳ、Ⅴ及Ⅵ族元素的典型二维类石墨烯材料，通过计算形成路径上的动能与势能变化讨论了SW缺陷的稳定性以及这些元素掺杂的影响。结果表明：SW缺陷很容易在Ⅳ族材料中形成；在Ⅴ族材料中SW缺陷的几何结构可能会稍微有所变化，同时稳定性降低；在含Ⅵ族元素的晶体中则难以形成SW缺陷。在Ⅳ和Ⅴ族材料中，Ⅵ族元素的替换掺杂可能会有助于消除SW缺陷。这些结果使我们获得了不同价电子元素对SW缺陷稳定性影响的初步认识，并可能为未来二维材料器件的设计和应用提供一定的实用信息。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1 引言

1.2 硅烯的基本物理性质和制备

1.3 其他二维类石墨烯材料的基本物理性质

1.4 Stone-Wales 缺陷

1.5 本文选题背景和意义

参考文献

第二章 理论基础与计算方法

2.1 引言

2.2 密度泛函理论

2.3 输运理论

2.4 计算软件ATK与VASP

参考文献

第三章 钒边缘修饰的扶手椅型硅烯纳米带中的自旋输运

3.1 引言

3.2 计算模型与方法

3.3 钒边缘修饰对扶手椅型硅烯纳米带自旋输运性质的影响

3.4 钒边缘修饰对扶手椅型硅烯纳米带热电性质的影响

3.5 本章小结

参考文献

第四章 二维蜂窝状晶体中Stone-Wales缺陷的稳定性研究

4.1 引言

4.2 计算模型与方法

4.3 二维蜂窝状晶体中的Stone-Wales缺陷

4.4 本章小结

参考文献

第五章 总 结

攻读硕士学位期间公开发表的论文

致谢