石墨烯气凝胶/纳米颗粒复合物的生物传感性能研究

摘要

石墨烯是由单层碳原子构成，紧密排列形成六环蜂窝状结构的二维材料。自2004年被发现以来，基于它独特的物理和化学性质，比如大的比表面积，优良的导电性，良好的热稳定性，易于功能化等，石墨烯成为电子传递和电子传感的优异介质。石墨烯在光电子器件，柔性电子和生物医学器件方面也得到了广泛的关注和应用。其中利用金属纳米粒子来修饰石墨烯得到石墨烯/金属纳米颗粒复合物作为电化学生物传感器的界面材料已经成为电化学传感的一个研究热点。正是由于石墨烯/金属纳米颗粒复合物具有优异的协同催化特性使得该复合物可以作为高性能、低成本、通用的电化学生物传感器的界面材料。
　　本文通过水热法制备石墨烯气凝胶/金纳米颗粒复合物和石墨烯气凝胶/铂纳米颗粒复合物，并用场发射扫描电子显微镜（FESEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等手段对样品进行形貌及结构表征，随后把这些复合物作为电化学生物传感器的界面材料，并对石墨烯/金属纳米颗粒复合物的电化学传感性能进行了研究。电化学实验结果表明石墨烯气凝胶/金纳米颗粒和石墨烯气凝胶/铂纳米颗粒复合物具有大的比表面积，孔隙率高，良好的生物相容性和优良的导电性，是高性能生物传感界面材料，详细实验结果如下。
　　首先通过在石墨烯/金纳米颗粒复合物负载葡萄糖氧化酶实现了对葡萄糖的有酶检测，所制备的葡萄糖传感器在50μmol·L-1到450μmol·L-1测定范围内的有很好的线性，灵敏度为257.60μA·mM-1·cm-1，传感器检测限为0.597μmol·L-1，高于同类负载葡萄糖氧化酶的葡萄糖传感器。
　　其次制备了石墨烯/铂纳米颗粒复合物，由于铂纳米颗粒优良的催化性能，实现了对双氧水（H2O2）无酶检测，并将其应用到细胞检测中，该传感器对H2O2检测的线性范围为1μmol·L-1到2785μmol·L-1，灵敏度为138.23μA·mM-1·cm-1以及0.33μmol·L-1低的检测限，实现了细胞凋亡产生的H2O2实时检测。
　　最后在石墨烯/铂纳米颗粒复合物上负载不同的生物酶，制备了不同的生物电极分别用来实现对尿酸、胆固醇的多指标检测，其中，对尿酸检测的线性范围为1μmol·L-1到1785μmol·L-1，灵敏度为66.69μA·mM-1·cm-1，检测限为0.33μmol·L-1。对胆固醇检测的线性范围为100μmol·L-1到700μmol·L-1，灵敏度为7.07μA·mM-1·cm-1，检测限为33.3μmol·L-1。
　　综上所述，石墨烯气凝胶/金属纳米颗粒生物传感器对这些物质的检测均表现出优异的传感性能，线性检测范围宽、灵敏度高、响应时间短，检测极限低。石墨烯气凝胶/金属纳米颗粒复合物能够作为高性能低成本电化学生物传感器的通用界面材料。集成导体和气凝胶的双重特性，使得石墨烯气凝胶/金属纳米颗粒复合物生物传感平台在医疗监测、临床诊断和生物医学器件等领域有着良好的应用前景。

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第一章 绪论

1.1 石墨烯

1.2 石墨烯气凝胶及超临界干燥

1.3 电化学生物传感器

1.4 石墨烯在电化学生物传感器中的应用

1.5 选题的意义及工作内容

第二章 基于石墨烯气凝胶/金纳米颗粒的葡萄糖生物传感器

2.1引言

2.2实验部分

2.3实验结果与分析

2.4本章小结

第三章 基于石墨烯气凝胶/铂纳米颗粒的双氧水生物传感器

3.1引言

3.2实验部分

3.3实验结果与分析

3.4本章小结

第四章 基于石墨烯气凝胶/铂纳米颗粒的多指标生物传感器

4.1引言

4.2实验部分

4.3石墨烯气凝胶/铂纳米粒子/相关酶电极的电化学性能分析

4.4本章小结

第五章 总结与展望

5.1总结

5.2展望

参考文献

附录1 攻读硕士学位期间撰写的论文

附录2 攻读硕士学位期间参加的科研项目

致谢