复合光阳极光电化学传感器的构建及其在生物检测中的应用

摘要

近年来，光电化学传感器在传感器研究方面是一类比较热门的研究领域，主要是因为光电化学分析是一种利用光能、电能和化学能之间的相互转换，通过光电化学仪器收集光激发所产生的电信号，进而实现对目标物检测的方法。具有构造简单，成本低廉，便于微型化等特点。目前，在光电化学生物传感器领域，大多数研究者将目光集中在传感器的分子识别单元，用不断复杂化的放大策略对生物分子进行检测，以取得更低的检测范围，关注在材料端方向的研究却较少。针对这些问题，本论文研究了一种新型的光电活性材料，并对TiO2光电材料的制备方法做了分析研究，得到了制作简单、稳定性好、灵敏度高的制备方法。主要研究内容分为以下三个方面： 第一、制备了新型的MoS2-AuNPs材料作为光电活性材料，用于制作光电化学传感器。研究发现，在对MoS2-AuNPs进行退火处理后，材料的光电转换效率得到了大幅提升。在分子识别单元，采用了生物素-亲和素系统，这种简单的放大策略检测信号。实验结果表明，MoS2-AuNPs经过退火后变得更加稳定，且材料生物相容性比较好，分子识别单元策略设计简单有效，能够在复杂的环境中实现对特定物质的检测，具有较高的灵敏度和选择性，应用前景广泛，为后续研究者在光电化学传感器活性材料选择方面，提供了新的选择。 第二、通过旋涂和滴涂两种方法，利用TiO2构建出一种简单稳定高效的光电化学酶传感器。旋涂的方法制备TiO2层，用Nafion固定葡萄糖氧化酶（GOx）；滴涂TiO2溶液的方法来制作TiO2层，用戊二醛作为交联剂来固定GOx，最终发现两种方法均能取得较好的检测范围。由于光阳极TiO2表面积大小的差别，用旋涂的方法制备的TiO2层检测范围为0.2μM~700μM，而滴TiO2溶液方法的检测范围达到了30μM~2mM。通过比较，可以将两种传感器用于不同的场合，对葡萄糖的检测提供了新的方案。 第三、制备了复合光阳极材料TiO2-AuNPs用于对光电化学传感器的性能研究。对比了五种不同制备TiO2-AuNPs的方法，最终选择了自动化程度较高的旋涂钛酸四异丙酯法制备TiO2层，电化学沉积法制备Au NPs层方法，此方法得到的电极均一性较好，差别性小，可以用于未来规模生产。后又研究发现，电化学沉积Au NPs层后，经过退火，材料禁带宽度变窄，在同样光照强度条件下，光电转换效率大幅提升，能够产生较大的光电流，传感器性能能够得到进一步的提升。在生物分子识别单元，利用CdTe量子点和Au NPs的激子能量转移（EET）效应，使光电流得到进一步的放大，得到了高灵敏度和选择性的光电化学传感器。 综上分析，针对MoS2-AuNPs这种新型光电活性材料的应用以及TiO2这种较为成熟的光电活性材料的重新拓展分析，为将来光电化学生物传感器商用化方案设计提供了众多选择，在生物传感领域具有很好的应用前景。

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