碳酸银基复合光催化剂的制备及光催化性能研究

摘要

TiO2、ZnO等传统光催化剂属于紫外光响应型的，无法利用占太阳光能量50～60％的可见光，因此对太阳能的利用率非常低。研发高光催化活性、高稳定性的可见光响应催化材料在环境处理和能源转化中具有更广泛的应用价值。银基半导体具有良好的可见光响应性能，但是，它普遍存在易发生光化学腐蚀而导致稳定性差等缺点。针对银基半导体的特点，本文做了较系统地研究。首先提出利用Ag2CO3和宽禁带的TiO2进行耦合，利用两者的能带匹配性，提高光生电子-空穴对的分离，制备了高光催化活性的Ag2CO3/TiO2异质结复合光催化剂；其次，将Ag2CO3和窄禁带的AgX(Cl，Br，I)耦合形成异质结，大幅度提高其光催化性能和稳定性；最后，利用氧化石墨烯GO、石墨烯GR优异的电子传导性能，设计了GO/Ag2CO3和GR/Ag2CO3等光催化剂。主要研究内容如下：
　　1、以TiO2为原料，通过简单沉淀法合成了Ag2CO3/TiO2异质结复合光催化剂，研究了紫外光、可见光下光催化降解甲基橙来评价其光催化活性。实验结果表明Ag2CO3/TiO2异质结光催化剂的光催化活性明显要高于纯Ag2CO3和TiO2。能带结构计算说明了Ag2CO3和TiO2之间有相互匹配的电势，两者之间可以形成异质结的结构，能够有效地促进光生电子(e-)与空穴(h+)对的分离和抑制e-和h+对的复合，从而提高了TiO2光催化活性和拓宽了其光谱响应范围。
　　2、对Ag2CO3光催化剂本身进行了半导体耦合构筑异质结的改性研究，通过共沉淀法合成了AgX(Cl，Br，I)/Ag2CO3异质结复合光催化剂，并对制备好的样品应用XRD、SEM、TEM、XPS和UV-vis DRS等表征手段进行了分析，考察了光催化降解甲基橙的影响和稳定性测试。实验结果表明，异质结复合光催化剂显示出极其高的光催化活性和稳定性。最后，探讨了AgX(Cl，Br，I)/Ag2CO3异质结复合光催化剂提高光催化活性的机理。
　　3、对Ag2CO3光催化剂本身进行了氧化石墨烯GO、石墨烯GR掺杂的改性研究，通过超声沉积法合成了GO/Ag2CO3、GR/Ag2CO3复合光催化剂，考察了可见光下不同GO、GR掺杂量对复合光催化剂光催化降解甲基橙活性的影响。结果表明复合光催化剂显示出极其高的光催化活性。由于石墨烯具有大比表面积、良好的电子传导性和稳定性等优异的性能，它的引入可以有效地促进e-和h+对的分离，从而提高了Ag2CO3的光催化活性。
　　以上研究发现对于研发新型、高效可见光银基半导体光催化剂具有一定的理论指导作用。

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第一章 绪 论

1 .1 前 言

1.2 Ag2CO3光催化机理

1.3 提高Ag2CO3光催化活性的途径

1 .4 选题背景

1 .5 研究内容及创新点

1 .6 研究目的及意义

第二章 试验材料与研究方法

2 .1 试验药品

2 .2 试验仪器

2 .3 光催化性能测试

2 .4 光催化剂表征

第三章 Ag2CO3/TiO2光催化剂的制备及光催化性能

3 .1 引 言

3 .2 实验部分

3 .3 结果与讨论

3 .4 小 结

第四章 AgX(Cl, B r, I)/Ag2CO3光催化剂的制备及光催化性能

4.1 引 言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 小 结

第五章 石墨烯/Ag2CO3光催化剂的制备及光催化性能

5.1 引 言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 小 结

第六章 结 论

参考文献

致谢

攻读学位期间的研究成果