高压脉冲气液两相放电协同催化剂降解废水中苯酚的研究

摘要

高压脉冲气液两相放电处理有机废水是一种新型高效的水处理技术，因其生成的自由基和活性物质选择性低而被广泛研究应用于各种有机废水的降解。为了充分利用放电释放的紫外光，实现对废水中有毒有机物的高效降解，实验采用光催化剂与高压脉冲放电相结合形成了气液两相放电-光催化的降解体系。
　　论文以模拟苯酚废水为研究对象，分别从反应器结构影响、放电参数影响、催化剂影响、中间产物分析、降解机理等方面对高压脉冲气液两相放电协同催化剂水处理技术进行了较为系统的研究。主要结论如下：
　　（1）在高压脉冲气液两相放电降解苯酚过程中，电气参数及反应器工艺参数对苯酚降解率有较大影响。随着脉冲电压的升高，苯酚的降解率逐渐增大，当电压达到一定值后，降解率将趋于一个稳定值；随着电极间距、针-液间距、脉冲频率、曝气量的增大，苯酚降解率增大，但当各因素分别达到一定值继续增大时，苯酚降解率反而降低。
　　（2）高压脉冲气液两相放电降解苯酚，在电极间距10mm、针-液间距7.5mm、脉冲电压26kV、脉冲频率70Hz、曝气量1.5L/min的最佳条件下，处理100mL浓度为100mg/L的苯酚废水，放电60min时的降解率为64.63％，放电140min时达到85.02%。降解过程中四种中间产物浓度总趋势是先增大后减小，最后浓度都趋于零。其中对苯醌浓度最大，间苯二酚浓度最低并且出现在两个时间段内，邻苯二酚最先消失。
　　（3）高压脉冲气液两相放电分别协同TiO2和Fe-TiO2降解苯酚实验结果表明，苯酚降解率随催化剂的焙烧温度、投加量的增加先增大后减小。实验结果与电镜扫描测试结果一致：TiO2和Fe-TiO2的最佳焙烧温度分别为500℃、450℃，最佳投加量分别为1.0g/L、0.5g/L。
　　（4）与高压脉冲气液两相放电降解苯酚相比，脉冲放电协同TiO2催化剂时，中间产物峰值浓度有所增大，但之后浓度下降速率加快，溶液 TOC更低，矿化率有所提高；脉冲放电协同Fe-TiO2催化剂降解苯酚效果较好，放电140min时降解率为98.75%，中间产物峰值浓度明显下降，其中间苯二酚完全消失。溶液TOC下降速率加快，矿化率得到进一步提升。
　　（5）研究还结合实验数据分析了高压脉冲气液两相放电活性物质的生成机理及脉冲放电协同催化剂降解苯酚的机理。分析得出，在降解过程中部分苯酚直接被矿化为CO2和水，部分苯酚先被降解为中间产物，随着放电时间的延长逐渐被矿化。研究苯酚降解的机理将为放电等离子体协同催化剂降解废水中的有机物提供一定的参考。

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第一章 绪 论

1.1课题背景

1.2研究对象及研究现状

1.3低温等离子体概述及原理

1.4高压脉冲放电等离子体技术处理废水的研究现状

1.5论文的选题

1.6研究内容及思路

第二章 实验材料、装置及测试方法

2.1药品与实验设备

2.2实验装置

2.3测试方法

第三章 高压脉冲气液两相放电降解水中苯酚的研究

3.1引言

3.2实验方法

3.3高压脉冲气液两相放电条件优化实验研究

3.4高压脉冲气液两相放电降解苯酚结果及分析

3.5高压脉冲气液两相放电活性物质生成机理探讨

3.6高压脉冲气液两相放电降解水中苯酚机理探讨

3.7本章小结

第四章 高压脉冲气液两相放电协同催化剂降解水中苯酚的研究

4.1引言

4.2催化剂的制备与表征

4 . 3高压脉冲气液两相放电协同TiO2降解苯酚

4 . 4高压脉冲气液两相放电协同Fe-TiO2降解苯酚

4.5催化剂对高压脉冲气液两相放电活性物质生成的影响

4.6本章小结

第五章 结论及展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

致谢

攻读学位期间的研究成果