基于石墨烯/N取代羧酸聚苯胺复合修饰电极对亚硝酸根的电催化性能研究

摘要

N取代羧酸聚苯胺（NPANI），作为聚苯胺的一种衍生物，不仅具有导电聚合物的通性，如环境稳定性，快速的氧化还原机理以及对一般基底较强的附着力，还因其单体结构比苯胺单体结构多一个水溶性羧基基团，使N取代羧酸聚苯胺不仅有较好的加工性能，而且还可与其他材料进行很好的复合，但同时，与聚苯胺类似，N取代羧酸聚苯胺存在导电性差以及在pH较高的溶液中容易失活的缺点，复合是一种有效的改善方法。其中石墨烯（rGO）具有很强的导电性、极大的比表面积以及性能的可控性，可作为N取代羧酸聚苯胺复合材料的良好选择，但一般的化学还原法制备的rGO对环境有一定的污染且还原程度较难控制，电化学法则是一种绿色可控的合成方法。
　　本文通过采用电化学方法将两者进行复合，预期在弥补单独组分的缺陷基础上，复合材料因协同效应具有比单独组分更好的性能，从而进一步拓宽两组分在修饰电极上的应用，具体研究内容如下：
　　1.采用电聚合法在玻碳电极上先修饰一层聚合物层，再利用静电作用将氧化石墨烯附着于聚合物层上，最后经过恒电位还原法，制备了 rGO/NPANI复合膜修饰电极并对其检测亚硝酸根的实验进行了研究。此外还从电化学活性和电催化活性方面，对NPANI电聚合圈数，GO浓度和电还原时间，pH值等影响因素进行了优化。结果表明在最佳实验条件下，rGO/NPANI复合膜修饰电极检测亚硝酸根的电位较低（0.81 V），灵敏度较高（29.18μA·mM-1），其检测亚硝酸根的线性范围为1.0×10-6~1.3×10-2 M，检测限为0.30μM（S/N=3）。
　　2.以rGO/NPANI复合膜为支撑材料，采用吸附法将制备的二氧化锰(MnO2)负载其上，制备了第二种检测亚硝酸根的修饰电极。NPANI较强的吸附作用以及 rGO极大的比表面积和强导电性不仅可使MnO2很好的负载其上，而且还可以提高该修饰电极的电催化性能。实验结果表明，在检测亚硝酸根时，该修饰电极表现出明显的电催化氧化作用，且相比单独的MnO2修饰电极有更低的检测电位（0.9 V），更宽的检测线性范围（0.50×10-6~5.13×10-2 M），更高的响应电流和灵敏度（14.08μA·mM-1）以及更低的检测下限（0.2μM）。
　　3.改变金属氧化物催化剂，将制备的棒状氧化铜（CuO）负载于电化学方法制备的rGO/NPANI复合膜上，从而构建了第三种检测亚硝酸根的修饰电极。这三种组分有效复合产生的协同效应使CuO/rGO/NPANI修饰电极在检测亚硝酸根中表现出比其他组分修饰电极更高的灵敏度，更低的检测限。该修饰电极检测亚硝酸根的线性范围为0.5×10-6~7.4×10-3 M与7.4×10-3~22.9×10-3 M，灵敏度高达32.32μA·mM-1，检测下限低至0.15μM（S/N=3）。

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第一章 绪论

1.1 亚硝酸根在化学修饰电极中的研究进展

1.2 石墨烯复合材料在化学修饰电极中的研究进展

1.3本文的选题背景和思路

第二章 rGO/NPANI复合修饰电极对亚硝酸根的电催化性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 MnO2/rGO/NPANI复合修饰电极对亚硝酸根的电催化性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果和讨论

3.4 本章小结

第四章 CuO/rGO/NPAN复合修饰电极对亚硝酸根的电催化性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果和讨论

4.4 本章小结

第五章 总结

参考文献

个人简历 在读期间发表的学术论文

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