单壁碳纳米锥与富勒烯及其衍生物物性的计算研究

摘要

本文采用基于第一性原理密度泛函理论方法对单壁碳纳米锥、金属替代掺杂富勒烯C<,59>Sm、金属外掺杂富勒烯C<,60>Sm、非典型富勒烯C<,62>及其衍生物（4-Me-C<,6>H<,4>）<,2>-C<,62>、H<,2>-C<,62>、F<,2>-C<,62>物性进行计算研究。 单壁碳纳米锥几何结构分析表明，按照包含五碳环数目不同有五种可能结构，优化显示分别包含有四个和五个五碳环的纳米锥结构最为接近实验观测结果，五种结构中构成五碳环的碳碳键均为单键，而连接五碳环与锥体的碳碳键均为双键。结合能与电子结构分析比较显示含有五个五碳环的结构最为稳定，且为开壳层结构，含有四个五碳环的结构稳定性次之，且为闭壳层结构。 替代掺杂富勒烯C<,59>Sm与外掺杂富勒烯C<,60>Sm几何结构与电子结构分析表明，以Sm原子取代C<,60>分子中的一个碳原子后碳笼仍保持稳定的替代结构，而对五种可能的C<,60>Sm结构，Sm原子倾向于栖息在六碳环与五碳环的空洞上方。电子结构分析表明，由于Sm原子与碳笼中邻近碳原子轨道杂化微弱，所以每种结构中Sm原子的磁性都得到很好的保留。由于能隙较小且最高占据轨道半满，所以C<,60>Sm的各种稳定结构均可能为半导体。 非典型富勒烯C<,62>及其衍生物电子结构分析表明，C<,62>的前线轨道尤其是最高占据轨道主要分布在四碳环周围，较小的能隙表明C<,62>将比C<,60>具有更高的化学反应活性，但是其衍生物显示出较为稳定的化学特性。前线轨道理论分析表明用F<,2>替代（4-Me-C<,6>H<,4>）<,2>-C<,62>中的（4-Me-C<,6>H<,4>）<,2>合成F<,2>-C<,62>较为可行。

目录

文摘

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第一章绪论

第二章计算方法

第三章单壁碳纳米锥几何结构与电子结构

第四章替代掺杂富勒烯C59Sm与外掺富勒烯C60Sm几何结构与电子结构

第五章非典型富勒烯C62密度泛函与前线轨道理论研究

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