基于乏燃料处理用离子液体溶剂辐射稳定性的研究

摘要

乏核燃料的处理是核电发展急需解决的重要问题，传统的乏燃料后处理工艺存在一些技术和安全问题。离子液体由于高的萃取效率、辐射稳定性和安全性，作为高放射性核素的分离用溶剂方面具有潜在的巨大价值。然而离子液体的有机阳离子和阴离子，尤其是阳离子的辐射分解会引起其颜色和吸光度等性质发生明显的变化，进而影响放射性元素的萃取过程。目前关于离子液体用于镧系和锕系元素溶剂萃取及辐射稳定性的研究主要限于1-丁基-3-甲基咪唑盐(BuMeIm+)。
　　 研究了咪唑环C2位的H被甲基取代的离子液体1-丁基-2, 3-二甲基咪唑六氟磷酸盐（[BuMeMeIm]PF6）的辐射稳定性。辐照400 kGy后离子液体颜色变深，UV-vis光谱吸光度增加。辐照前后的FTIR和1H NMR谱图均未出现变化。HPLC分析表明辐照400 kGy后，[BuMeMeIm]PF6发生分解的比例为0.7262%，远小于作为对比的1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([BuMeIm]PF6)(3.9202%)。ESIMS谱图显示[BuMeMeIm]+中N-butyl键的断裂可能是阳离子分解的重要原因之一。
　　 研究了咪唑环丁基被苄基取代的离子液体1-苄基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（[BnMeIm]BF4）的辐射稳定性。在400 kGy的剂量辐照后辐射诱导颜色加深，UV-vis光谱吸光度的增加。辐照前后FTIR和1H NMR谱图均未出现变化。HPLC分析表明辐照400 kGy后，[BnMeIm]BF4发生分解的比例为0.4939%，而作为对比的1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BuMeIm] BF4)发生辐射分解的比例达到了0.5321%。ESIMS谱图显示阳离子分解的重要原因可能是[BnMeIm]+中N-Bn键的断裂。
　　 研究了离子液体N-丁基吡啶四氟硼酸盐([BuPy]BF4)的辐射稳定性。经400 kGy辐照后，颜色渐深，UV-vis光谱显示产生了有色的芳香类二聚体。1H NMR谱图未出现变化。HPLC分析表明辐照400 kGy后，[BuPy]BF4发生分解的比例为0.4389%。ESIMS谱图显示[BuPy]+中C-C键和C-N键的断裂可能是阳离子分解的重要原因之一。

目录

文摘

英文文摘

论文说明：图表目录、注释表

声明

第一章 绪论

第二章 离子液体1-丁基-2, 3 二甲基咪唑六氟磷酸盐对γ-射线辐射稳定性研究

第三章 离子液体1-苄基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐对γ-射线辐射稳定性研究

第四章 离子液体1-丁基吡啶四氟硼酸盐对γ-射线辐射稳定性研究

第五章 结论和展望

参考文献

致 谢

在学期间的研究成果及发表的学术论文

附录