钛基修饰二氧化铅电极联合电芬顿降解有机物研究

摘要

本研究制备了形稳性阳极（DSA）与介孔碳/PTFE气体扩散阴极。探索了阴阳极协同作用处理有机污染物的可行性，研究结果如下：⑴制备了聚乙二醇（PEG）改性Ti/Sb-SnO2/PEG-PbO2电极，分别用线性伏安扫描（LSV）、扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、计时电流、电极加速寿命等方法对电极性能进行了表征，并以邻甲酚为目标污染物，考察了PEG改性PbO2电极的电催化氧化性能。研究结果表明，掺杂PEG后，电极的电催化活性以及稳定性均得到提高，PEG最佳掺杂量为9g/L。在此条件下制备的PbO2电极，其析氧电位为2.48V，强化电极寿命为114h，是未修饰电极的3.35倍。利用该电极降解邻甲酚模拟废水，邻甲酚去除率随着其初始浓度增加而下降，当初始邻甲酚浓度为100mg/L、溶液初始pH=10、电流密度为10 mA/cm2时，1.5h邻甲酚去除率为100％。邻甲酚的降解反应是·OH参与的间接氧化反应，且遵循一级动力学规律。⑵利用介孔碳CMK-3与聚四氟乙烯(PTFE)制备了CMK-3/PTFE气体扩散电极。作为反应体系的阴极，利用电芬顿反应电催化降解邻甲基苯酚，溶液中的溶解O2在阴极表面发生还原反应生成 H2O2，同时探究了不同实验因素对电极电催化活性的影响。实验结果表明，当CMK-3与PTFE的质量比为1:1时，对应的电极催化活性最高。当控制Na2SO4支持电解质浓度为0.1mol/L、初始pH=3、初始电流密度为9mA/cm2、外界曝气量为1.5L/min时，通电150min后，溶液中H2O2的含量达到122mg/L。⑶以自制Ti/Sb-SnO2/PEG-PbO2作为阳极，CMK-3/PTFE气体扩散电极作为阴极，组建了阴阳极协同催化体系来降解有机污染物，考察了不同的实验条件对于邻甲基苯酚的去除效果。实验结果表明，电流密度、邻甲基苯酚初始浓度、初始pH、支持电解质浓度均对最终降解效果有一定影响。当初始电流密度为9mA/cm2，在中性条件下，支持电解质Na2SO4浓度为0.1mol/L，反应120min后，邻甲基苯酚去除率可以达到100%。

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第一章 绪 论

1.1 引言

1.2 电化学氧化技术简介

1.3 二氧化铅电极简介及发展现状

1.4 阴极气体扩散电极（GDE）简介及研究现状

1.5 本文研究意义及内容

第二章 电极的制备及性能研究

2.1 实验试剂与仪器

2.2 不同类型电极制备

2.3 电极性能表征方法

第三章 PEG改性PbO2电极制备及降解邻甲基苯酚的研究

3.1 电极的XRD分析

3.2 电极催化层的SEM分析

3.3 电极的极化曲线

3.4 计时电流法评价电极性能

3.5 羟基自由基检测

3.6 电极稳定性测试

3.7 不同电极降解邻甲基苯酚溶液

3.8 电极循环伏安图

3.9 不同实验因素对于邻甲基苯酚最终降解效果的影响

3.10 阳极氧化处理邻甲基苯酚紫外扫描图谱

3.11 本章小结

第四章 介孔碳/PTFE气体扩散电极性能研究

4.1 煅烧对电极表面形貌的影响

4.2 不同实验条件对H2O2含量的影响

4.3 不同实验参数对于邻甲基苯酚降解效果的影响

4.4 本章小结

第五章 阴阳极协同降解邻甲基苯酚的研究

5.1 阴阳极协同降解邻甲基苯酚影响因素的探究

5.2 阴阳极协同降解邻甲基苯酚效果的研究

5.3 紫外扫描图谱的分析

5.4 邻甲基苯酚电催化反应机理初探

5.5 本章小结

结 论

参考文献

致谢

作 者 简 历