石墨相氮化碳的改性及光催化降解有机污染物的研究

摘要

光催化技术可用于分解水产氢和降解有机污染物，是解决能源危机和环境污染问题的新型绿色技术。半导体光催化材料石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种非金属碳氮聚合物，因其具有合适的禁带宽度、良好的化学和热稳定性、制备方法简单等特点。然而，氮化碳材料具有对可见光吸收能力欠佳，光生电子与空穴重组效率较高等缺陷，严重制约了它的实际应用。因此，本文通过简单快捷的方法对g-C3N4从尺寸调控、构建异质结和负载助催化剂等方面改性，显著提高其光催化降解有机污染物的性能，具有重要的现实意义。 本文主要研究内容及结论如下： 以三聚氰胺为前驱材料制备了体相g-C3N4，通过煅烧、超声的方法对体相g-C3N4进行剥离，得到尺寸较小、片层较少的g-C3N4纳米片；优化了煅烧次数和超声时间，获得了最佳的制备工艺条件，改善了g-C3N4催化降解罗丹明B（Rhodamine B,Rh B）的性能，探讨了其在可见光下降解Rh B的机制。结果表明，二次煅烧并超声处理的方法有效提高了g-C3N4材料降解Rh B的活性。 通过高温煅烧双氰胺得到纯相g-C3N4，通过简单的原位沉淀法，将Ag2WO4成功附着在g-C3N4片层表面，得到Ag2WO4/g-C3N4异质结光催化剂，制备过程中未改变g-C3N4的整体形貌和晶体结构，通过调控Ag2WO4的附着质量获得最优的复合比例。结果表明，少量Ag2WO4的引入，使得g-C3N4电子传递效率提高，有效抑制了光生载流子重组，Ag2WO4/g-C3N4光催化剂降解性能显著提升。 将硫脲作为前驱材料溶解于水中，加入碳量子点后高温热缩聚反应得到碳量子点/g-C3N4复合光催化剂。通过优化碳量子点溶液体积，得到最佳比例的CQDs/g-C3N4复合材料。碳量子点沉积使得g-C3N4吸光能力增强，且可作为电子储存器改善g-C3N4载流子分离效率，优化条件下制得的复合材料对四环素（Tetracycline,TC）得光催化降解效率是纯g-C3N4的1.5倍。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 研究背景

1.2 光催化技术

1.2.1 光催化技术的基本原理

1.2.2 光催化材料

1.3 g-C3N4材料

1.3.1氮化碳材料的结构和性质

1.3.2 g-C3N4的合成方法

1.3.3 g-C3N4的应用

1.4 选题意义与研究内容

1.4.1 选题意义

1.4.2 研究内容

第2章煅烧/超声制备g-C3N4对Rh B光催化降解性能研究

2.1引言

2.2试验部分

2.2.1试剂与仪器

2.2.2催化剂的制备

2.2.3 催化剂的表征

2.2.4光催化性能测试

2.3结果与讨论

2.3.1 物相结构分析

2.3.2 微观形貌分析

2.3.3 紫外-可见漫反射光谱分析

2.3.4 光致发光光谱分析

2.3.5 比表面积分析

2.4 光催化剂性能分析

2.4.1光催化剂降解Rh B性能

2.4.2 光催化剂稳定性测试

2.4.3 活性物质捕获试验

2.4.4光催化剂降解Rh B机理分析

2.5本章小结

第3章Ag2WO4/g-C3N4异质结光催化剂对可见光降解TC活性的增强作用

3.1引言

3.2 试验部分

3.2.1 试剂与仪器

3.2.2 催化剂的制备

3.2.3 催化剂的表征测试

3.2.4 光催化剂的性能测试

3.3 结果与讨论

3.3.1 物相结构与分析

3.3.2 微观形貌分析

3.3.3 X射线光电子能谱分析

3.3.4 紫外-可见漫反射光谱分析

3.3.5 光致发光光谱分析

3.4 光催化性能分析

3.4.1 光催化降解性能分析

3.4.2 光催化剂稳定性测试和活性物质捕获试验

3.4.3 电化学测试分析

3.4.4 光催化材料降解四环素机理分析

3.5 本章小结

第4章 碳量子点/g-C3N4复合光催化剂降解TC性能研究

4.1引言

4.2试验部分

4.2.1试剂与仪器

4.2.2 催化剂的制备

4.2.3 催化剂表征测试

4.2.4 光催化性能测试

4.3 结果与讨论

4.3.1 物相结构与分析

4.3.2 微观形貌分析

4.3.3 紫外-可见漫反射光谱和红外光谱分析

4.3.4 光致发光光谱分析

4.3.5 X射线光电子能谱分析

4.4 光催化性能评价

4.4.1 光催化剂降解TC分析

4.4.2煅烧温度对催化剂性能的影响

4.4.3 电化学分析

4.4.4 光催化剂降解四环素机理分析

4.5本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间成果

致谢