NaY分子筛吸附剂的制备及其对挥发性有机物的吸附效果研究

摘要

挥发性有机物（VOCs）是造成我国大气污染的主要物质，会对环境及人体健康产生很大的影响。工业源是目前VOCs最主要的排放源，其排放的废气具有风量大、浓度低的特点。吸附法是国内外广泛采用的VOCs净化工艺，该方法具有处理范围广、经济节能等特点，而决定吸附法处理效率的核心是吸附剂。NaY分子筛原粉微孔丰富、比表面积大、性质稳定、易脱附，以其为原材料制备吸附剂净化VOCs废气近年来是一个热门的方向。然而该研究尚处于起步阶段，在合成NaY分子筛原粉方面还存在步骤复杂、用时长、原料成本高等问题，且暂无将其制成工业用吸附剂的方案。因此本论文针对上述问题设计实验，主要内容包括合成NaY分子筛原粉、将其制成成型吸附剂以及评价制得吸附剂的吸附性能。为NaY分子筛吸附剂的制备提供了新思路，并为其应用于吸附VOCs领域提供了理论支撑。 实验先以工业级水玻璃、NaAlO2、NaOH为原料，采用导向剂（晶种）水热合成法制备NaY分子筛原粉。从晶化温度、晶化时间、晶化条件、晶种优化方案等角度对合成展开研究。并对产物进行XRD、XRF、静态吸附、热重脱附实验等测试与表征。分析结果得，NaY分子筛原粉合成条件为：晶种凝胶中水玻璃、NaAlO2、NaOH、H2O质量比为14.05:1:3.35:9.6，老化温度60℃，老化时间2h；原料凝胶中上述四种物质质量比为13.83:1:0.11:10.28，晶化温度100℃，晶化时间9h。合成的NaY分子筛原粉结晶度为99.39%，比表面积547.72m2/g，对二甲苯的静态饱和吸附量约220mg/g，最佳脱附温度为137.70℃。 为将制得的NaY原粉制成具有一定机械强度的吸附剂，研究采用浸渍涂覆的方法，先以最常用的堇青石蜂窝陶瓷为载体，将NaY原粉与表面活性剂、粘结剂、水按一定比例混合制成涂覆浆料对其进行负载并考察涂覆率、涂覆量，确定最佳的涂覆浆料配方。再通过比选浆料在不同载体上的涂覆效果及造孔剂的加入对吸附剂吸附性能的影响进一步优化吸附剂制备方案。实验结果表明：表面活性剂选用聚丙烯酸钠，粘结剂选用凹凸棒土，且聚丙烯酸钠、凹凸棒土、NaY原粉、水的质量比为0.01:1:19:46.67是最理想的涂覆浆料。浆料在氧化铝陶瓷球上单次涂覆效果最好，最佳涂覆次数为3次，涂覆率为48.99%。向浆料中加入占总固料质量1%的造孔剂可以提高以氧化铝陶瓷球为载体的吸附剂对二甲苯的吸附容量，在进气流速为10L/min，入口浓度约500mg/m3的条件下，平衡吸附量达140.26mg/g。 通过动态吸附实验进一步评价制得吸附剂在不同条件下对VOCs的吸附效果。先考察了吸附剂对甲醇、丙酮、乙酸乙酯、二甲苯的吸附效果。再以二甲苯为目标物质考察了进气流速、入口浓度对吸附效果的影响。对实验数据进行穿透模型拟合，以得到具有指导性的数据。最后对吸附剂进行热重脱附实验及循环吸附实验考察其再生性能。实验结果表明：NaY分子筛吸附剂对甲醇、丙酮、乙酸乙酯、二甲苯均有一定吸附效果，吸附质分子直径越接近NaY分子筛孔径吸附容量越大。吸附容量随着进气流速的增加而减小，随着入口浓度的升高而逐渐增大，但浓度超过500mg/m3时吸附容量基本不再变化，对二甲苯平衡吸附量在140~145mg/g左右。穿透模型拟合结果表明，Yoon-Nelson模型与Thomas模型相关性系数基本在0.95以上，均可贴切描述NaY分子筛吸附剂对VOCs废气的动态吸附过程。吸附剂最佳脱附温度为138.59℃，循环使用15次后吸附剂的吸附容量未见明显变化，吸附剂再生性能良好。

目录

第一章 绪 论

1.1 研究背景

1.2 国内外研究进展

1.3 课题的由来、研究目的及意义、研究内容及技术路线、创新点

第二章 实验部分

2.1 实验药品与仪器

2.2 吸附实验装置

2.3 实验步骤

2.4 实验表征和分析方法

第三章 NaY分子筛原粉的合成及表征

3.1 NaY分子筛原粉的合成

3.2 NaY分子筛原粉的表征

3.3 本章小结

第四章 NaY分子筛吸附剂的制备

4.1 以堇青石蜂窝陶瓷为载体的NaY吸附剂的制备

4.2 NaY分子筛吸附剂制备方案的优化

4.3 本章小结

第五章 NaY分子筛吸附剂对VOCs吸附性能评价

5.1 动态吸附实验

5.2 穿透曲线模型拟合

5.3 NaY分子筛吸附剂再生性能研究

5.4 本章小结

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 有待进一步研究的问题

参考文献

图 表 目 录

致谢

作者简历