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脉冲放电等离子体去除土壤中对硝基酚的研究

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第一章 绪论

1.1 土壤污染

1.2 土壤有机污染

1.3 土壤重金属污染

1.4 有机污染土壤修复技术

1.5 脉冲电晕放电等离子体技术及其应用

1.6 研究目的、意义、思路及内容

第二章 实验材料和方法

2.1 实验试剂和仪器

2.2 土壤制备及分析测定方法

2.3 模拟污染土壤的配制

2.4 土壤中PNP的提取及分析方法

第三章 针-网式脉冲放电等离子体体系修复对硝基酚污染土壤研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 脉冲放电等离子体对土壤中PNP的降解

3.4 本章小结

第四章 PNP污染土壤的脉冲放电等离子体/粘土矿物的联合修复研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 复合污染土壤以及添加粘土矿物时PNP污染土壤的修复研究

4.4 本章小结

第五章 载氧环境下脉冲放电等离子体修复污染土壤体系中自由基的发射光谱

5.1 引言

5.2实验部分

5.3结果分析

5.4 本章小结

第六章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

致谢

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摘要

基于传统修复方法修复有机污染土壤的局限,以及脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)技术的诸多优点,本研究采用PDP技术处理污染土壤中的有机物。研究首先建立了对硝基酚(p-Nitrophenol, PNP)污染土壤的PDP处理体系,考察不同参数条件对于污染土壤中PNP降解的影响;其次,鉴于现实土壤污染的复杂性,研究模拟了PNP-Cu2+复合污染土壤,并探究了各自浓度变化对于PNP降解率的影响,同时考察了添加粘土对于污染土壤的影响;最后,建立光谱检测体系,通过考察不同条件下体系中·OH和·O的相对含量及变化规律,说明·OH和·O在PDP修复有机污染土壤中的关键作用。研究结果归纳如下:
  (1)建立了七针-网式的脉冲放电等离子体土壤修复体系,以PNP为目标物,分别从电气参数、土壤特性及载气参数三方面考察了脉冲放电等离子体技术对PNP污染土壤修复的有效性,研究得出:脉冲峰值电压越高、PNP初始浓度越低、酸性环境及氧气环境都可以提高修复体系中PNP的降解效率。通过定量分析,得出以空气为载气的反应体系中PNP的两个主要降解中间产物为苯酚和邻苯二酚。
  (2)考察了PDP修复PNP体系中存在重金属离子Cu2+对PNP降解情况的影响以及粘土矿物——高岭土的添加对PNP去除效果的影响规律。研究结果表明:当污染土壤中存在不同浓度的Cu2+和一定浓度的PNP时,PNP降解率随着Cu2+的加入而明显提高,且Cu2+浓度越高,PNP降解率提高的越多;当向污染土壤中添加一定比例的高岭土并吸附一定时间后,不论是PNP污染土壤或是PNP-Cu2+复合污染土壤,经PDP作用后,PNP的降解率都得到了明显提升。以上研究结果说明Cu2+或高岭土的存在,均能提高PDP体系中PNP降解效果。
  (3)采用光谱检测技术测定载氧环境下PDP修复污染土壤体系中·OH和·O相对发射光谱强度的变化。通过对比实验分别考察了不添加土壤、添加原土、添加有机污染土壤和添加有机-重金属复合污染土壤的PDP体系中·OH和·O的相对发射光谱强度变化,同时考察了脉冲峰值电压、电极间距和O2体积流量变化对?OH和?O的相对发射光谱强度的影响。研究结果表明:添加土壤有利于放电的发生而提高了PDP体系中·OH和·O的生成;添加有机污染土壤的PDP体系中·OH和·O发射光谱强度较原土体系中低,证明了PDP体系中·OH和·O于有机物的氧化作用;重金属离子的加入对于体系中有机物的自由基的生成有积极的促进作用。同时,脉冲峰值电压和O2体积流量的增加有利于PDP体系中·OH和·O的产生,而电极间距的增加不利于PDP修复污染体系中·OH和·O的生成。该部分研究说明了·OH和·O在PDP用于污染土壤修复体系中的关键作用。

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