微尺度催化燃烧室内表面催化反应对气相反应的影响机制

摘要

随着微制造技术的快速发展，各种小型或微型化的机械装置和机电设备被广泛应用于各个领域，这对其动力供给部分的要求日益提高，促使微型动力装置成为当前的研究焦点。基于燃烧的微动力系统具有能量密度高、体积小、重量轻等优点，有望满足微机电系统的要求，但这些系统在微型化过程中也面临着诸多困难，其能量转换的核心过程即燃烧过程存在燃烧效率低和燃烧稳定性差等方面的问题。 催化燃烧技术很好地利用微燃烧室内表面积较大的优势，能有效提升催化反应强度，从而拓宽燃烧的可燃极限，改善燃烧的稳定性，并大幅度提高燃料转化率。然而，催化剂的加入显著增加了微燃烧过程的复杂程度，厘清微尺度下表面催化反应与气相反应之间的耦合作用关系，对研究微尺度催化燃烧过程至关重要。本文在介绍国内外微尺度燃烧研究动态的基础上，通过实验和数值模拟相结合的方法，针对微尺度下催化燃烧过程中表面催化反应对气相反应的作用机制展开系统的研究，取得了一些具有学术意义和实用价值的研究成果： （1）针对平板型燃烧室，以氢气为燃料，改变入口流速、当量比和氧化剂进行实验测试，对比分析了催化和非催化条件下的燃烧特性。结果表明，催化燃烧能显著提高燃烧室壁面温度，且能提升壁面温度分布的均匀性；随着入口流速的增大，燃烧室壁面温度逐渐升高；当当量比为1.0时，燃烧室的壁面温度最高；相同燃料流量下，氢气-氧气预混燃烧时的壁面温度显著高于氢气-空气预混燃烧时的壁面温度。 （2）采用数值模拟和实验相结合的方法分析了燃烧室的入口形状、通道高度、壁面材料的导热系数、催化面形状及催化面面积等影响因素对燃烧过程的影响并获得相关规律。结果表明，采用长方形截面燃烧室时的燃料转化率高于采用三角形、正方形、圆形截面燃烧室时的；当入口流速相同时，随着通道高度的增大催化燃烧室壁面温度逐渐增加；而在相同燃料（氢气）流量时，通道高度越低，催化燃烧室壁面温度越高；在壁面材料的选择上，壁面材料的导热系数越高，燃烧室壁面温差越小，壁面温度分布越均匀，使壁面热损失增加；当采用三角形催化面时，燃料的转化率和壁面温度比采用圆弧形和长方形催化面时的高；随着催化面面积的增加，壁面温度和燃料转化率逐步提升，但表面催化反应对气相燃烧的抑制作用逐渐增强。 （3）通过分析表面催化反应路径、关键组分反应速率、催化燃烧过程的热释放速率、气固交界面上的传热和燃烧室的热损率，获得了表面催化反应在反应过程和传热特性方面对气相反应的影响。结果表明，在催化燃烧中，表面催化反应过程包括反应物的快速消耗、自由基的吸附和反应平衡状态三个阶段；入口附近充沛的反应物提升了表面催化反应强度；气相燃烧发生时，位于壁面附近的自由基被催化表面吸附，从而阻断气相燃烧反应，抑制了气相燃烧过程；表面催化反应消耗了部分燃料，使催化燃烧时气相反应的热释放速率低于非催化燃烧时的；表面催化反应生成的热量提高了催化壁面向气体混合物传热的强度，预热了燃料混合物，从而增加了气相反应强度；催化燃烧室的壁面热损率大于非催化燃烧室的，出口热损率随流速的增加逐渐增大。 （4）针对氢气催化燃烧过程中表面催化反应的生成物和生成热对气相反应过程的影响展开研究。结果表明，表面催化反应的中间产物能促进气相反应，但促进作用的强度较小；表面催化反应生成了大量的最终产物，增强了气相反应中第三体效应，抑制了气相燃烧反应的进行；表面催化反应生成热量显著提高了火焰焰核温度、OH浓度和近壁面的气相反应强度，有利于气相反应的发生；由于催化燃烧中，表面催化反应生成的最终产物对气相反应的抑制作用强度大于中间产物和热量对气相反应的促进作用强度，最终导致气相反应受到表面催化反应的抑制。 （5）探讨了甲烷-空气的预混合气体在催化条件下的燃烧特性，对比分析了燃用相同热值的甲烷和氢气时表面催化反应对气相反应的作用强度，并研究了表面催化反应在甲烷催化燃烧中的影响和作用。结果表明，甲烷催化燃烧中高温区和关键组分的高浓度区均位于入口附近，且入口壁面附近的产物浓度较高；燃用甲烷时的燃烧效率、壁面温度及壁面处的热释放速率均低于燃用氢气时的，表明燃用甲烷时的表面催化反应强度较低；在甲烷催化燃烧过程中，表面催化反应对气相点火过程具有抑制作用，表面催化反应的强度越高，气相点火距离越大；小流速下的表面催化反应对气相反应具有促进作用，而在大流速下，催化燃烧中表面催化反应抑制了气相反应，主要表现在气相反应中热释放率的减少、链式反应速率的降低、表面催化反应与气相反应之间对反应物的竞争关系以及催化表面对气相反应中间产物的强吸附作用。 本文的研究结果为剖析催化燃烧的内在化学反应作用机制提供了一定的理论基础，也为微尺度催化燃烧器的设计提供了技术原型和依据。

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