掺杂对单层MoS2气敏性能影响的第一性原理研究

摘要

半导体气敏传感器因其灵敏度高、长期工作稳定性好、响应/恢复时间短等优点，成为应用和研究最为广泛的气敏传感器，在人类的生产生活中发挥着重要的作用。然而传统的氧化物半导体气敏传感器却存在着工作温度高、重复性差等缺点，使其在实际生活中的应用受到了限制。单层MoS2作为一种典型的类石墨烯过渡金属硫族化合物，在许多领域有着广泛的应用。由于量子限域效应，使得单层MoS2具有独特的力学、电学、催化以及光学性能。单层MoS2属于二维半导体材料，相对于传统体结构半导体材料，有着巨大的比表面积，因此在气体探测领域有着极为广阔的应用前景。 近期，空气污染以及工业生产安全等问题的日益突出，即使是微量的有毒有害气体对人体造成的危害也不可忽视。因此，高性能气敏传感器的开发显得尤为重要。与石墨烯材料类似，单层MoS2也可用于制作电阻式气敏传感器的气敏层材料。单层MoS2作为一种新型气敏材料，由于其杰出的物理化学特性，在环境监测和工业生产领域中发挥着重要的作用。本文基于第一性原理计算方法，探究掺杂对单层MoS2气敏性能的影响，主要工作如下： (1) 构建Ag单掺杂单层MoS2的超晶胞模型，对其进行能量和电子结构的计算，经分析发现Ag原子稳定地埋置于单层MoS2的S空位缺陷中。同时由于Ag原子的掺入，体系的导电性能提升。然后在Ag单掺杂体系的表面吸附NO，NO2和NH3三种气体小分子，计算结果表明由于Ag原子的掺杂，单层MoS2的气敏性能发生转变——与NO2和NH3分子之间发生化学吸附反应，与NO分子仍为物理吸附。此外，由于Ag单掺杂体系与NO2和NH3分子两种分子之间的电子转移方向相反，显示出气敏选择性。 (2) 构建Ag-Si,P,Cl共掺杂单层MoS2的模型，计算了共掺杂模型的体系稳定性和电子结构。计算结果显示三种共掺杂体系均能稳定存在，同时三种共掺杂体系的费米能级逐渐移向导带，功函数逐渐减小。在其表面吸附NH3分子后，能量计算结果显示三种吸附反应均属化学吸附。再者，NH3分子与共掺杂体系之间的存在电子轨道的耦合作用。同时NH3分子与共掺杂体系之间的电子转移数目逐渐减少，这种现象可以借助肖特基接触势垒模型进行解释分析。 (3) 为进一步拓展了单层MoS2在气体探测领域的应用，构建Al单掺杂单层MoS2的模型，对掺杂体系进行了能量和电子结构的计算，经分析发现Al掺杂体系可以稳定存在，且Al掺杂属于施主掺杂，提升了体系的导电性能。在Al单掺杂体系表面吸附CH4, SO2和NH3三种气体小分子，并对其进行了吸附能和电子结构的分析，结果表明仅NH3分子与Al单掺杂体系之间属于典型的化学吸附， NH3分子的吸附体系与Ag单掺杂体系相比更加稳定。同时NH3分子与Al单掺杂体系之间的电子转移数目比Ag单掺杂更多，达到0.38e，并在三种气体中对氨气显示出选择性。

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