O2/CO2气氛下CFB燃煤PM2.5形成机理及其控制的研究

摘要

煤是我国目前及今后相当长一段时期内电站燃料的主体，煤粉燃烧在为我们提供必需的热源和电力资源的同时，也带来严重的颗粒物污染。研究表明，燃煤生成的PM2.5（空气动力学直径小于等于2.5μm的颗粒物）是大气中可吸入颗粒物的重要来源，通常这些颗粒富集着有毒的有机污染物和各种痕量元素，会对人类的健康和生态环境产生严重的危害。
　　 循环流化床O2/CO2燃烧技术结合了循环流化床和富氧燃烧的优点，具有良好的应用前景，是一种基于零排放的新型能源利用方式，代表了能源与环境领域新的发展方向。该技术不仅能有效地富集高浓度的CO2，还可以实现多种污染物的协同控制。由于煤燃烧过程PM2.5形成过程的复杂性，目前对燃煤过程中PM2.5形成机理和控制的研究一直进展缓慢。因此，对O2/CO2气氛下燃煤PM2.5的形成机理、演化过程、排放特性及控制开展研究具有重要的科学和实际意义。
　　 本文首先论述了燃煤过程中颗粒物排放对人类及环境所造成的严重危害，阐明了研究颗粒物形成与排放的重要性和必要性。系统综述了国内外煤燃烧过程中PM2.5形成、排放与模拟等方面的研究现状，分析了已有研究中存在的不足，进而明确了本文的研究思路。本文主要从以下几个方面开展研究：
　　 本文首先在管式炉上对陕西无烟煤、兖州贫煤、徐州烟煤和神华褐煤分别进行了燃烧试验，利用荷电低压撞击器(ELPI)收集烟气中的颗粒物，并对收集到的颗粒物进行扫描电镜和能谱(SEM-EDX)分析，研究了O2/CO2气氛下煤种、炉膛温度、煤粉粒径以及O2浓度对PM2.5数量和质量粒径分布、形貌特征和元素分布的影响，进而分析了PM2.5的形成机理。结果表明，不同煤种、不同工况下生成的PM2.5的质量粒径分布均呈双峰分布，其峰值分别在0.1μ.m和2.0μm附近。根据颗粒物的质量粒径分布、形貌分析和元素分布，可以推断：粒径小于0.317μm的颗粒很可能是通过气化-凝结机理形成的，而粒径大于0.317μm的颗粒可能是通过矿物质的破碎、聚结机理形成的；炉膛温度、煤粉粒径及炉内气氛都对PM2.5的生成有显著性影响，提高炉膛温度和O2浓度，减小煤粉粒径都会引起PM2.5生成量的增加。
　　 在管式炉上研究了O2/CO2气氛下高岭石、Al2O3、CaCO3、CaO和SiO2等五种添加剂对PM2.5的脱除作用。结果表明，在O2/CO2气氛下，上述添加剂可以控制PM2.5的排放。使得PM1的数量和质量浓度减少，而PM1.2.5的数量和质量浓度略有增加；PM2.5的粒度分布均呈相似的双峰分布，峰值分别在0.2μm和2.0μ.m附近；随着添加剂量的增加，S、Pb、Cu、Na和K的浓度会降低。以上结果为今后O2/CO2气氛下燃煤PM2.5排放控制提供了可靠的依据。
　　 在50kWth循化流化床综合试验装置上系统地研究了O2/CO2气氛下，煤种、炉膛温度及O2浓度对PM2.5数量和质量粒径分布、形貌特征和元素分布的影响，进一步分析了PM2.5的形成机理，并研究了添加石灰石对PM2.5的脱除作用。结果表明，在O2/CO2气氛下，随着O2浓度和燃烧温度的提高，PM2.5的排放量有所增加；S、Na和K在PM1呈富集趋势，而Si、Fe和Ca在PM1没有富集趋势；PM2.5的粒度分布均呈相似的双峰分布，峰值分别在0.2μm和2.0μm附近；蒸发和冷凝机理是亚微米颗粒物生成和长大的主要原因，而PM1-2.5主要是通过矿物质的破碎和聚合机理而形成的。
　　 煤中矿物质气化是亚微米颗粒生成的前提，研究矿物质气化显得尤为重要，因此本文利用化学热力学软件FACT模拟研究了O2/CO2气氛下温度、O2浓度及燃烧气氛对矿物质元素Si、Al、Ca、Fe、Mg、K、Na、Pb和Cu气化的影响。结果表明，温度是主要影响因素，O2浓度及燃烧气氛也会对它们有一定影响，提高温度和O2浓度都会增强矿物质的气化；煤粉不完全燃烧与完全燃烧相比，其矿物质的气化量会增加。模拟结果与试验数据吻合较好，可为研究开发O2/CO2燃烧技术、控制矿物质元素气化、减少PM1颗粒生成探明了技术途径。