整体式催化剂用于尿素醇解法合成碳酸丙烯酯的研究

摘要

尿素醇解法合成碳酸丙烯酯(PC)由于反应条件温和、操作简单、原料安全和费用低等优点成为近年来合成PC的新方法。目前对此方法的研究还相对较少，且主要集中在使用粉末状催化剂于浆态反应器中进行，存在着催化剂易结块、易磨损、难分离，放大效应大等问题。本文制备了一系列的整体式金属氧化物催化剂和整体式金属碳酸盐催化剂，考察了它们常压下在整体搅拌反应器中尿素醇解反应的催化性能，并对尿素醇解催化合成PC的工艺条件进行了优化分析。
　　 金属氧化物催化剂的研究表明，无论是单金属还是混合金属氧化物，与浆态反应器相比，在相同条件下整体搅拌反应器给出了较低的PC收率，其中单金属MgO，混合金属ZnO-Cr2O3催化活性较高，且负载牢固、无脱落现象。结果还表明，在最佳复合氧化物ZnO-Cr2O3催化作用下，整体搅拌反应器最佳反应条件(反应温度为180℃、反应时间为6 h、活性组分负载量0.2 g/monolith、搅拌速度300 r/min、孔密度400 cpsi和整体催化剂长度20 mm)下，PC收率可达97.82％。
　　 金属碳酸盐催化剂研究表明，尿素均匀沉淀法制备的整体式碱式碳酸锌催化剂催化活性较好，负载牢固无脱落现象。催化活性受硝酸锌与尿素的配比影响较大，当硝酸锌与尿素的摩尔比为1:6时催化活性最好，将该条件下制备的碳酸锌催化剂用于尿素醇解反应并进行工艺条件优化，整体搅拌反应器最佳反应条件为反应温度180℃、反应时间4 h、活性组分负载量0.3 g/monolith、搅拌速度400 r/min、孔密度400 cpsi和整体催化剂长度22mm，PC收率高达97.94％。