溶胶凝胶法制备钙基吸收剂循环捕获CO2的研究

摘要

随着人们对气候变化、全球变暖认识的深入，CO2作为主要的温室气体，控制和减少其排放已经成为了全世界的焦点。燃煤电站作为CO2的集中排放源，是进行大规模CO2减排的主要对象。钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2技术，是目前最具吸引力的方法之一。
　　 针对钙基吸收剂在循环煅烧/碳酸化捕集CO2过程中随着循环次数的增加CO2碳酸化转化率衰减迅速的问题，从提高钙基吸收剂循环捕集循环煅烧/碳酸化捕集CO2性能的角度出发，发明了溶胶凝胶燃烧合成法制备高效循环煅烧/碳酸化捕集CO2吸收剂的方法。
　　 探索了溶胶凝胶燃烧合成法制备钙基吸收剂的制备工艺，考察了制备条件对吸收剂碳酸化性能的影响，并且筛选了不同掺杂物，确定了最适宜的掺杂量。初步研究表明，溶胶凝胶燃烧合成法制备的钙基吸收剂，具有优越的捕集CO2性能和抗烧结性能，随着循环次数的增加，循环捕集CO2效率衰减缓慢。分析表明，该吸收剂具有优越的微观孔隙结构，用于捕集CO2具有良好的应用前景。
　　 研究了溶胶凝胶燃烧合成法制备的钙基吸收剂碳酸化反应的动力学特性，分析了反应机理。结果显示，提高碳碳酸化气氛中CO2浓度，碳酸化反应速率和转化率均增加，但转化率不与CO2浓度成正比，存在最佳的碳酸化温度使得吸收剂获得最高的转化率。采用缩核模型分析钙基吸收剂的碳酸化反应机理具有一定的合理性，获得了钙基吸收剂碳酸化反应的动力学参数。随着反应次数的增加吸收剂的活化能虽然有所减小，但是反应速率常数也随之降低了，表明反应活性降低。
　　 揭示了溶胶凝胶燃烧合成法制备的钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化反应的规律和机理，获得了吸收剂循环煅烧/碳酸化过程中主要反应参数:碳酸化反应温度、煅烧温度、碳酸化气氛和煅烧气氛中CO2浓度以及水蒸气含量等对吸收剂循环捕集CO2性能的影响规律，优化了反应条件，分析了吸收剂在循环反应中微观结构的变迁特性，揭示了循环煅烧/碳酸化过程中吸收剂微观结构变化影响CO2捕集性能的机理。

目录

声明

摘要

主要符号说明

第一章 绪论

1．1 课题研究背景及意义

1．2 CO2捕集与封存技术

1．2．1 CO2捕集技术

1．2．2 CO2封存技术

1．3 钙基吸收剂循环煅烧／碳酸化捕集CO2技术

1．3．1 CO2捕集工艺

1．3．2 国内外研究现状

1．4 本课题研究内容

1．5 本章小结

参考文献

第二章 实验装置与方法

2．1 实验装置

2．1．1 热重分析仪

2．2．2 煅烧／碳酸化反应实验装置

2．2 测试仪器

2．2．1 氮吸附仪

2．2．2 扫描电镜(SEM)及能谱分析(EDX)

2．2．3 X射线衍射仪(XRD)

2．2．4 高精度电子天平

2．2．5 恒温磁力搅拌器

2．2．6 恒温水浴锅

2．2．7 鼓风干燥箱

2．2．8 箱式电阻炉(马弗炉)

2．3 预备性实验

2．3．1 常压热重分析实验样品质量的确定

2．3．2 煅烧／碳酸实验装置实验

2．4 数据计算

2．4．1 碳酸化转化率

2．5 本章小结

参考文献

第三章 吸收剂的制备与筛选

3．1 原料及吸收剂的制备

3．1．1 制备材料

3．1．2 吸收剂的制备过程

3．1．3 制备条件的影响

3．2 吸收剂的筛选与优化

3．2．1 不同吸收剂的初始特性

3．2．2 掺杂量对钙基吸收剂的碳酸化性能影响

3．2．3 掺杂不同物质的碳酸化性能分析

3．2．4 不同吸收剂的微观特性分析

3．4 本章小结

参考文献

第四章 钙基吸收剂碳酸化反应动力学特性

4．1 碳酸化反应动力学特性

4．1．1 碳酸化温度的影响

4．1．2 CO2浓度的影响

4．2 碳酸化反应动力学模型

4．3 动力学参数计算

4．3．1 动力控制反应速率常数及活化能

4．3．2 扩散控制反应速率常数及活化能

4．4 计算结果与分析

4．5 本章小结

参考文献

第五章 钙基吸收剂循环碳酸化特性

5．1 碳酸化温度对循环碳酸化特性的影响

5．1．1 碳酸化温度对循环碳酸化转化率的影响

5．1．2 碳酸化温度对吸收剂孔隙结构的影响

5．2 碳酸化气氛对循环碳酸化特性的影响

5．2．1 碳酸化气氛中无水蒸气

5．2．2 有水蒸气的影响

5．3 煅烧气氛对循环碳酸化特性的影响

5．3．1 无水蒸气

5．3．2 有水蒸气

5．4．煅烧温度对循环碳酸化特性的影响

5．5 最佳反应条件下的长周期循环碳酸化特性

5．6 吸收剂的微观特性分析

5．7 本章小结

参考文献

第六章 全文总结与展望

6．1 全文总结

6．2 展望

作者简介，攻读硕士期间的学术成果

致谢