甲醇制烯烃流化床反应器内颗粒扩散系数研究

摘要

甲醇制烯烃技术已成为我国低碳烯烃生产的重要技术路线。甲醇制烯烃反应器内催化剂颗粒的扩散运动与反应器内气泡、颗粒聚团等非均匀结构密切相关，影响了催化剂在反应器内的停留时间分布，对催化剂积碳量的调控以及产物选择性的提高有重要影响。因此对甲醇制烯烃反应器内催化剂颗粒的扩散系数进行研究是甲醇制烯烃反应器设计和优化的重要依据。
　　湍动流化床反应器是甲醇制烯烃工业装置常用的反应器。本文基于随机游走理论，针对湍动流化床反应器，将图像处理技术、光纤成像技术与颗粒扩散系数的研究相结合，建立了基于图像法的湍动流化床颗粒扩散系数研究方法。该方法通过高速相机记录流化床内颗粒的连续运动图像，利用互相关图像处理技术得到颗粒的位移，最终结合颗粒扩散的随机游走理论得出颗粒的平均扩散系数。
　　针对甲醇制烯烃SAPO-34催化剂设计并搭建了二维及三维冷态湍动流化床实验台。首先利用非接触式图像法在二维湍动床实验台上采集壁面附近的颗粒运动图像，验证了基于非接触式图像法的颗粒扩散系数研究方法的可行性，进而利用光纤内窥探头采集三维冷态流化床内部的颗粒运动图像，验证了基于光纤式图像法的颗粒扩散系数研究方法的可行性。两种方法互相补充，对湍动床内不同位置的颗粒扩散运动进行了研究，共同构建了基于图像法的颗粒扩散系数研究方法。
　　通过操作气速的改变及对平均粒径70μm、80μm和100μm三种SAPO-34颗粒的扩散系数的研究，分析了操作气速及颗粒粒径对颗粒平均纵向扩散系数和横向扩散系数的影响，并通过与其他文献的对比证明了基于图像法的颗粒扩散系数研究方法的可行性。实验计算得到的湍动床颗粒平均纵向扩散系数普遍在10-2m2/s至10-1m2/s量级，颗粒平均横向扩散系数多在10-3m2/s至10-2m2/s量级。该结果与相关文献报道的结果基本一致。湍动床内颗粒纵向扩散系数和横向扩散系数均随着流化风速的上升而增大，相同操作条件下粒径较小的颗粒混合和扩散更加强烈，这一趋势也得到了相关文献的证实。
　　与其他方法相比，基于图像法的湍动床颗粒扩散系数研究方法操作规范、简单可行，并具有较高的精度，具有较好的研究价值和应用前景。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景与意义

1．2 甲醇制烯烃流化床反应器研究现状

1．2．1 固定床反应器

1．2．2 流化床反应器

1．3 流化床颗粒扩散特性研究综述

1．3．1 鼓泡床内颗粒扩散特性研究综述

1．3．2 循环流化床内颗粒扩散特性研究综述

1．3．3 湍动流化床内颗粒扩散特性研究综述

1．4 基于图像法的颗粒扩散系数研究方法

1．4．1 非接触式图像法

1．4．2 光纤式图像法

1．4．3 基于图像法的颗粒扩散系数研究方法

1．5 本文主要研究内容及创新点

1．5．1 本文主要研究内容

1．5．2 本文主要创新点

第二章 基于图像法的颗粒扩散系数研究方法的建立

2．1 基于图像法的颗粒扩散系数研究方法的理论基础

2．1．1 颗粒扩散系数的微观计算方法——随机游走理论

2．1．2 基于颗粒运动图像的颗粒扩散系数研究方法

2．2 基于互相关原理的图像处理方法

2．2．1 互相关原理

2．2．2 亚像素拟合及错误向量修正

2．2．3 图像偏置及迭代算法

2．2．4 变形窗口算法

2．3 基于图像法的湍动床颗粒扩散系数研究方法的建立

2．3．1 颗粒运动图像采集及处理流程

2．3．2 颗粒位移及扩散系数计算流程

2．4 本章小结

第三章 基于图像法的流化床颗粒扩散系数实验研究

3．1 基于图像法的流化床颗粒扩散特性研究实验设计

3．1．1 非接触式图像法的流化床颗粒扩散系数实验设计

3．1．2 光纤式图像法的流化床颗粒扩散系数实验设计

3．2 基于非接触式图像法的颗粒扩散系数实验测定

3．2．1 流化风速对颗粒扩散系数的影响

3．2．2 颗粒平均粒径对颗粒扩散系数的影响

3．3 基于光纤式图像法的颗粒扩散系数测定

3．3．1 流化风速对颗粒扩散系数的影响

3．3．2 颗粒平均粒径对颗粒扩散系数的影响

3．4 基于图像法的颗粒扩散系数研究方法与其他方法的对比

3．5 本章小结

第四章 全文总结与展望

4．1 全文总结

4．2 进步工作建议

参考文献

攻读硕士学位期间所取得的研究成果

致谢