喷淋塔氨法脱碳的实验研究和数值模拟

摘要

碳捕集和封存技术(CCS)是减少电厂烟气CO2排放的重要手段。氨法脱碳技术具有脱除效率高、担载量大、不易被烟气中的氧气降级、腐蚀性小、再生能耗低以及副产品可资源化利用等特点，成为一种有发展前景的脱碳技术，但也存在着氨挥发造成二次污染等问题。
　　本文自行设计并建造了氨水脱除烟气中CO2的喷淋塔实验台，进行了对模拟烟气中CO2连续脱除的实验，研究了氨水浓度、氨水流率、烟气流率、CO2浓度、温度以及喷嘴流率及其组合方式等参数对CO2脱除效率、出口氨浓度以及脱除单位摩尔CO2的氨挥发量的影响规律。实验结果表明:采用喷淋塔，CO2脱除效率可以高达93％;提高氨水浓度和增大氨水流率均可以显著提高CO2脱除效率，但出口氨浓度均显著增加，对脱除单位摩尔CO2的氨挥发量的影响规律均不是单调的;当氨水浓度从6％增加到8％，脱除单位摩尔CO2的氨挥发量减小，当氨水浓度从8％增加到12％时，脱除单位摩尔CO2的氨挥发量明显增加;而当氨水流率从1L/min增大到2L/min时，脱除单位摩尔CO2的氨挥发量减小，当氨水流率从2L/min增大到3L/min时，脱除单位摩尔CO2的氨挥发量略有增加;增加入口烟气流率和CO2浓度会使出口氨浓度和脱除单位摩尔CO2的氨挥发量均降低，但CO2脱除效率也降低;氨水温度小于35℃时，氨水温度和烟气温度对CO2脱除效率和出口氨浓度的影响很小。根据实验结果，分析了上述参数对体积总传质数的影响规律，拟合得到体积总传质数与氨水摩尔浓度、氨水通量和烟气通量的关联式。
　　此外，本文基于双膜理论建立了气液两相流动、传热、传质相耦合的喷淋塔内氨水吸收CO2的模型，在FLUENT软件平台上进行数值计算，预测了喷淋塔内气液两相的流场、温度场、压力场和CO2浓度场，并将数值模拟结果和上述实验数据进行对比，从而验证模型。研究发现:CO2浓度在塔内的径向分布不均匀，这是气相速度在径向的偏差引起的局部湍流和局部液气比变化共同作用的结果;在本文建立的模型上，喷嘴雾化角度选择40°较宜;随着液滴粒径的增大，CO2脱除效率和体积总传质数逐渐降低;随着液滴的喷射速度增大，CO2脱除效率和喷淋塔的体积总传质数也逐渐降低，主要是由于液滴的停留时间降低引起塔内气液传质面积减少的缘故;塔高越高，烟气在塔内停留时间越长，CO2脱除效率和体积总传质数也越大。最后，采用正交试验设计方法研究表明，各因素影响CO2脱除效率的主次顺序为:氨水浓度＞氨水流率＞空气流率＞CO2浓度＞氨水温度＞烟气温度。

目录

声明

摘要

主要符号表

第一章 绪论

1．1 课题背景

1．1．1 温室效应与二氧化碳排放

1．1．2 我国二氧化碳排放特点

1．1．3 二氧化碳捕集技术

1．2 氨法捕集二氧化碳技术

1．2．1 氨法捕集二氧化碳的优缺点

1．2．2 氨法脱碳的反应机理

1．3 气液传质原理

1．3．1 气液传质过程

1．3．2 化学吸收过程

1．3．3 气液传质设备

1．4 氨法脱碳的研究现状

1．4．1 氨法脱碳的实验研究现状

1．4．2．氨法脱碳的数值模拟研究现状

1．5 本文研究内容及技术路线

1．5．1 研究目的

1．5．2 研究内容

1．5．3 研究路线

第二章 氨法喷淋脱碳实验平台

2．1 实验系统和设备

2．1．1 实验系统组成

2．1．2 实验主要设备和材料

2．2 参数测量仪器和方法

2．2．1 流量测量

2．2．2 初始CO2浓度测量

2．2．3 新鲜氨水的浓度测量

2．2．4 样气中CO2和NH3浓度测量

2．3 实验步骤

2．4 实验重复性验证

2．5 本章小结

第三章 喷淋塔氨法脱碳的实验研究

3．1 氨法脱碳过程中参数定义和计算

3．1．1 气相体积总传质数

3．1．2 CO2脱除效率

3．1．3 脱除单位摩尔CO2的氨挥发量

3．2 主要运行参数对氨法脱碳的影响

3．2．1 氨水浓度的影响

3．2．2 氨水流率的影响

3．2．3 入口CO2浓度的影响

3．2．4 烟气流率的影响

3．2．5 氨水温度的影响

3．2．6 烟气温度的影响

3．3 重要参量的关联

3．4 其它因素的影响

3．4．1 O2的影响

3．4．2 喷嘴流率组合方式的影响

3．5 本章小结

第四章 喷淋塔氨法脱碳的数值模拟

4．1 物理模型和网格划分

4．2 数学模型

4．2．1 连续相控制方程

4．2．2 离散相控制方程

4．2．3 液滴粒径分布

4．2．4 多孔介质模型

4．2．5 CO2吸收模型

4．3 研究工况及边界条件

4．4 典型工况的模拟结果和讨论

4．4．1 塔内参数分布及验证

4．4．2 吸收模型的对比验证

4．5 部分操作参数的影响

4．5．1 液滴粒径对氨法脱碳过程的影响

4．5．2 喷射速度对氨法脱碳过程的影响

4．5．3 塔高对氨法脱碳过程的影响

4．5．4 雾化角度对氨法脱碳过程的影响

4．5．5 正交试验

4．6 本章小结

第五章 总结与展望

5．1 全文的主要结论

5．2 主要创新点

5．3 进一步工作及建议

参考文献

作者简介

致谢