贵金属修饰氮掺杂TiO2薄膜光催化还原性能的研究

摘要

纳米材料的光催化还原技术是解决超低浓度重金属污染的可行办法之一，二氧化钛(TiO2)因其安全无毒、化学性质稳定等优点，被认为是最有应用前景的光催化材料之一，但TiO2禁带宽度较宽(3.2eV)，只能被波长小于387nm的紫外光激发，且光催化效率较低，限制了它的实际应用。本文采用磁控溅射的方法制备了Ag-N-TiO2薄膜和Pd-N-TiO2薄膜，研究贵金属元素(Ag、Pd)的含量对薄膜结构、形貌、光学性能的影响，并对其进行了可见光催化还原Cr(Ⅵ)溶液的试验，以期对TiO2薄膜进行改性，为光催化去除水中重金属离子的实际应用提供指导。
　　采用磁控溅射法，衬底温度为250℃，氮气和氧气的气流量比为4∶1，溅射气压为0.5Pa，制备的N-TiO2薄膜性能良好，可见光照射30min后，该薄膜可将Cr(Ⅵ)浓度降解至原始浓度的83.4％。在此基础上，采用多次沉积法和拼靶法制备了多组贵金属含量不同的Ag-N-TiO2薄膜和Pd-N-TiO2薄膜。
　　制备的Ag-N-TiO2薄膜，结晶性良好，呈单一锐钛矿结构，Ag的修饰使薄膜晶粒尺寸减小，表面粗糙度增大，从而使薄膜的比表面积增大。Ag的修饰使薄膜的吸收光谱明显红移，吸收边可红移至380nm以上。在不同Ag含量的Ag-N-TiO2薄膜表面，Ag都以Ag+的形式存在，Ti有Ti4+和Ti3+两种存在形式。随着Ag含量的增加，Ag-N-TiO2薄膜的光催化还原性能先增强后减弱，Ag含量为6.21 At.％的Ag-N-TiO2薄膜有最优的光催化还原性能。
　　制备的Pd-N-TiO2薄膜，结晶性良好，呈单一锐钛矿结构，Pd的修饰使薄膜晶粒尺寸减小，表面粗糙度增大，从而使薄膜的比表面积增大。Pd的修饰使薄膜的吸收光谱明显红移，吸收边可红移至400nm以上。在不同Pd含量的Pd-N-TiO2薄膜表面，Pd有Pd和Pd2+两种存在形式，随着Pd含量的增加，Pd2+所占比例明显增大。Pd-N-TiO2薄膜的光催化还原性能随着Pd含量的增加，先增强后减弱，Pd含量为0.48At.％的Pd-N-TiO2薄膜有最优的光催化还原性能。
　　Pd-N-TiO2薄膜吸收光谱的红移程度明显大于Ag-N-TiO2薄膜，光催化还原活性也更优。在制备的薄膜中，衬底温度为250℃，氮气和氧气的气流量比为4∶1，溅射气压为0.5Pa，Pd含量为0.48At.％的Pd-N-TiO2薄膜光催化还原性能最优。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 TiO2光催化概述

1．2 TiO2光催化性能的影响因素

1．3 TiO2薄膜的常见制备方法

1．4 TiO2光催化的改性方法

1．5 TiO2光催化的应用

1．6 选题意义与研究内容

第二章 实验材料与方法

2．1 薄膜的制备

2．2 薄膜的表征

第三章 Ag修饰N掺杂TiO2薄膜光催化还原性能的研究

3．1 多次沉积法制备的Ag-N-TiO2薄膜

3．2 多次沉积法制备的Ag2O-N-TiO2薄膜

3．3 拼靶制备不同Ag含量的Ag-N-TiO2薄膜

3．4 本章小结

第四章 Pd修饰氮掺杂TiO2薄膜光催化还原性能研究

4．1 多次沉积法制备的Pd-N-TiO2薄膜

4．2 多次沉积法制备的PdO-N-TiO2薄膜

4．3 拼靶法制备的Pd-N-TiO2薄膜

4．4 本章小结

第五章 讨论

5．1 薄膜的结构、形貌

5．2 薄膜的性能

5．3 展望

第六章 结论

参考文献

致谢