低温等离子体改性吸附剂烟气脱汞脱硫实验研究

摘要

燃煤电厂是粉尘、NOx、SO2和汞的主要人为污染源，我国作为世界上最大的燃煤生产与消费国，由此引发的环境污染问题已引起社会的高度关注。活性炭喷射脱汞技术(ACI)是目前最为成熟的脱汞技术，但成本高、再生效果差。开发高效、经济的脱汞协同多种污染物联合脱除技术具有重要的研究意义。低温等离子体技术是国际上公认的具有较大市场潜力和良好应用前景的烟气污染物处理新技术，具有效率高、系统简单、无二次污染等优点。本文以燃煤烟气脱汞协同脱硫为目的，通过低温等离子改性技术强化吸附剂的脱汞脱硫效果，探究低温等离子体改性对复合钙基吸附剂脱汞协同脱硫性能的影响。
　　在固定床吸附实验装置上探讨了原始活性炭(AC)的脱汞性能，搭建了低温等离子体改性实验装置并对活性炭进行等离子体改性，探究等离子体改性条件对脱汞性能的影响，利用BET、SEM-EDS等表征手段探究其实验机理。结果表明:AC表面活性位点的化学吸附是汞吸附的控制步，经低温等离子体处理后具有较好的脱汞性能，功率30W，改性10 min条件下吸附剂的脱汞效率最佳，改性后单位质量汞吸附量提高了约80％。在N2气氛下对AC进行等离子改性效果一般，在空气和O2气氛下改性，含氧官能团明显增多，脱汞效率提高。在HCl气氛下等离子改性形成了C-Cl键，提高了AC的氧化能力。
　　为制备良好的脱汞脱硫吸附剂，通过AC与氧化钙水合制备一种复合钙基吸附剂，通过等离子改性强化吸附剂的脱汞脱硫性能。实验结果表明:AC与氧化钙水合后，氧化钙粘附在AC表面，当AC与氧化钙质量比为1、水合时间为1h、水合温度为70℃时制备的复合钙基吸附剂脱汞效果最佳。复合钙基吸附剂经低温等离子体改性，其表面产生了明显的蚀刻作用，低温等离子体放电产生的高能电子、自由基等与吸附剂表面发生撞击，增加了复合钙基吸附剂表面的含氧官能团数量，40W条件下低温等离子改性10min的复合钙基吸附剂脱汞效率及单位质量吸附剂对汞的吸附量相对于未改性吸附剂分别提高40.7％和34.7％。O2促进复合钙基吸附剂的脱硫效果，NO与SO2存在较强的竞争吸附，经过低温等离子改性后，复合钙基吸附剂脱除污染物向着有利于脱除SO2的方向发展。
　　在氧气浓度6％的气氛下，700 ppm的SO2促进了AC、复合钙基吸附剂和氧化钙对汞的吸附，低温等离子改性复合钙基吸附剂脱汞效率由67.2％提高到91.2％，原因在于等离子改性增加了复合钙基吸附剂表面的含氧官能团，增加了吸附剂吸附零价汞的活性位点，提高脱汞效率。吸附温度在120℃时，SO2在低浓度下对脱汞的促进效果相对较弱，在700ppm和1000 ppm时，脱汞效率较长时间维持在90％以上，SO2对复合钙基吸附剂脱汞有明显促进作用。在相对较高的浓度下，SO2对改性复合钙基吸附剂的脱汞有较大抑制作用，这主要受到吸附剂表面含氧官能团及SO2与Hg0的竞争吸附等综合作用的影响。O2在复合钙基吸附剂协同脱除Hg0与SO2的实验中发挥着重要的作用，加入O2后吸附剂脱汞效率由23.7％增加至91.2％，脱硫效率也有所增加，主要由于O2增加了吸附剂表面的羰基和内酯基等官能团的数量，同时促进吸附剂对SO2的脱除。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 课题研究背景及意义

1．1．1 我国的能源利用现状

1．1．2 燃煤汞污染

1．1．3 燃煤SO2污染

1．2 燃煤污染物控制技术

1．2．1 燃煤烟气脱汞技术

1．2．2 燃煤烟气脱硫技术

1．3 低温等离子体技术

1．3．1 低温等离子体概述

1．3．2 低温等离子体烟气脱汞技术

1．4 本文的研究内容

1．4．2 研究内容

1．5 本章小结

第二章 实验装置及方法

2．1 引言

2．2 实验装置及方法

2．2．1 固定床吸附实验装置

2．2．2 低温等离子改性实验装置

2．3 实验仪器

2．3．2 Seitron C5OO多组分烟气分析仪

2．4 性能评价参数

2．4．1 脱汞性能评价

2．4．2 脱硫性能评价

2．5 本章小结

第三章 低温等离子改性活性炭脱汞实验研究

3．1 引言

3．2．1 等离子改性活性炭

3．2．2 吸附剂孔隙结构分析

3．2．3 吸附剂微观形貌及元素分析

3．2．4 吸附剂表面化学官能团分析

3．3 改性活性炭汞吸附性能研究

3．3．1 等离子改性活性炭脱汞性能研究

3．3．2 等离子改性功率对汞吸附影响

3．3．3 等离子改性时间对汞吸附影响

3．3．4 等离子改性气氛对汞吸附的影响

3．4 本章小结

第四章 低温等离子改性复合钙基吸附剂脱汞脱硫研究

4．1 引言

4．2 复合钙基吸附剂的制备及改性

4．3 复合钙基吸附剂表面理化特性研究

4．3．1 吸附剂孔隙结构分析

4．3．2 表面微观形貌分析

4．3．3 吸附剂表面化学官能团分析

4．4 复合钙基吸附剂脱汞性能研究

4．4．1 水合时间的影响

4．4．2 AC／CaO质量比的影响

4．4．3 等离子改性功率的影响

4．4．4 等离子改性时间的影响

4．5 复合钙基吸附剂脱硫性能的研究

4．5．1 AC／CaO质量比的影响

4．5．3 NO的影响

4．5．4 等离子改性的影响

4．6 本章小结

第五章 低温等离子改性复合钙基吸附剂脱汞协同脱硫研究

5．1 引言

5．2 复合钙基吸附剂脱汞协同脱硫实验

5．3 等离子改性复合钙基吸附剂脱汞协同脱硫实验

5．3．1 等离子改性的影响

5．3．2 吸附温度的影响

5．3．3 入口SO2浓度的影响

5．3．4 O2的影响

5．4 本章小结

第六章 总结与展望

6．1 全文总结

6．2 展望

参考文献

致谢

作者简介，攻读硕士期间的学术成果