藻源溶解性有机质与抗生素的交互作用研究

摘要

抗生素滥用可能诱发超级细菌，其毒性效应和生态风险受到广泛关注。由于气候变化和人类活动，全球水环境内蓝藻水华现象日益严重。藻华暴发过程中会产生大量溶解性有机质（DOM），影响抗生素类污染物的络合、吸附、降解、富集等行为。蓝藻水华暴发和抗生素污染之间的复杂作用为湖泊复合污染评估和控制带来了新的挑战。为此，本研究以中国太湖为主要研究对象，以铜绿微囊藻产生的DOM为典型藻源DOM，考察DOM与抗生素类污染物的交互作用，明确DOM关键因子对抗生素吸附行为的影响，为理解蓝藻水华湖泊中抗生素类污染物的归趋提供理论基础，对保障生态的可持续发展和人类的健康具有重要意义。 主要研究内容和结果如下： （1）考察藻源DOM与抗生素的化学络合。从太湖采集藻源DOM，EEM–PARAFAC分析得到三种荧光组分：类富里酸组分C1、类色氨酸组分C2和类络氨酸组分C3。荧光淬灭实验表明三种荧光组分可不同程度地与四环素（Tetracyclines,TTC）发生静态淬灭，形成非荧光复合物，且淬灭作用改变了DOM分子的微环境极性。同步荧光光谱联合二维相关图谱进一步表明类色氨酸组分优先和TTC发生淬灭作用，其次为类络氨酸组分和类富里酸组分。通过Ryan-Weber非线性拟合，三个荧光组分的络合常数logK值范围为5.05–5.85，大小顺序为C2＞C3＞C1。因此，类蛋白组分为主的DOM对TTC的络合作用强于类腐殖组分为主的DOM。 （2）明确藻源DOM介导下抗生素的吸附行为。DOM可增强针铁矿对磺胺二甲基嘧啶（Sulfamethazine,SMT）的吸附。针铁矿可吸附DOM，且对荧光组分的亲和力大小为：类色氨酸组分＞类络氨酸组分＞长发射波长类腐殖组分＞短发射波长类腐殖组分。同时，类络氨酸组分与SMT的化学络合最强，logK值最高，其次为类色氨酸和短发射波长类腐殖组分，而长发射波长类腐殖组分的络合作用很弱。DOM中类蛋白组分可通过吸附架桥的作用促进针铁矿对SMT的吸附，而类腐殖质组分在DOM-针铁矿-SMT三相体系中作用较弱。 （3）分析生物降解对藻源DOM与抗生素交互作用的影响。通过构建多级生物膜反应器，发现藻源DOM生物活性很高，可降解部分占79%。结合EEM–PARAFAC分析和高效液相色谱–三维荧光分析，藻源DOM中蛋白类组分生物活性高于腐殖类组分。同时，亲水性蛋白类组分比疏水性蛋白类组分更易降解，且亲水性腐殖类组分比疏水性腐殖类组分活性低。因此，藻华期DOM与抗生素的络合作用较强，但藻华末期DOM的生物降解可能减弱了络合作用。

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