厚壳层红绿量子点及其在显示背光源上的应用研究

摘要

凭借其优越的光学性能，半导体量子点在显示及照明上有着广阔的应用前景。本论文主要围绕几种核/壳结构量子点的光学特性研究展开，主要研究了壳层厚度对量子点光学性质的影响及其光稳定性机制，分析了厚壳层量子点在显示背光源上应用的可行性。主要研究内容如下： 首先，我们采用快速壳层生长法制备了壳层厚度分别为3、6、10和14个CdS单层的CdSe/CdS核/壳结构量子点，并结合光照实验中荧光强度和荧光寿命的变化分析了光稳定性机制。实验结果表明较厚壳层能够有效地阻止与表面陷阱态（或表面态）相关的激子复合过程，提高CdSe/CdS核/壳结构量子点的光稳定性。 其次，我们制备了具有窄荧光线宽（～21nm）的CdZnSeS合金裸核和壳层厚度分别为3、11和17个ZnS单层的CdZnSeS/ZnS合金核/壳结构量子点，并运用光谱-电化学实验和紫外光照实验对其光稳定性进行了研究。光谱-电化学研究结果表明，量子点的激子发光中心主要受到表面电子缺陷态（或表面态）的影响，而随着壳层的增加，激子发光中心与表面缺陷态之间的相互作用明显变弱。紫外光照光谱研究表明，随着壳层的增加，样品的光稳定性得到明显提高，但当壳层厚度进一步增加至17层时，光稳定性明显下降。我们认为该样品光稳定性的下降主要是由光照过程中应力的进一步释放所致，这一判断也通过样品的高分辨透射电镜和X-射线衍射谱测试结果予以证明。 进而，通过将具有高稳定性的CdSe/CdS量子点和绿光合金量子点与蓝光LED结合，初步探索了量子点在显示背光源上应用的可行性，白光背光源经过滤色片后色域达到～98%NTSC。进一步，我们计算了封装白光背光源所需的红、绿量子点的质量配比，为制备红、绿量子点薄膜及白光LED提供理论指导。在该理论的指导下，制备了基于厚壳层的CdSe/CdS和CdZnSeS/ZnS量子点薄膜的白光背景光源器件，其色域达到了～130%NTSC，并对其相关的色度学和光度学参数进行讨论。 此外，我们对无镉的核/壳结构量子点在背光源上的应用展开了科学探索。我们制备了具有不同的Cu/In摩尔比例（1/1，1/2，1/4和1/8）和不同壳层厚度（2、5和9个ZnS单层）的CuInS2/ZnS量子点，研究了其光学稳定性的影响机制。随着Cu/In比例的减少和壳层厚度的增加，量子点的光稳定性得到提高。时间分辨光谱研究表明其荧光峰包含了两种具有不同发射能量的施主-受主对。我们认为具有较高能量的施主-受主对位于核/壳界面处，而具有较低能量的施主-受主对位于核内。壳层的包覆使得外界环境对高能的施主-受主对的影响减弱，较厚壳层的包覆能够提高该量子点的光稳定性。通过对CuInS2/ZnS量子点进行Mn离子的掺杂，成功制备了具有绿-橙双色荧光的CuInS2/ZnS∶Mn/ZnS量子点，初步实现基于该双色量子点的白光LED。

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