胺类物质在紫外/氯消毒过程中对氯代硝基甲烷生成与降解的影响

摘要

卤代硝基甲烷是一类典型的含氮消毒副产物，具有强烈的致毒致癌性。紫外线消毒作为一种新型的消毒技术，近年来已被逐步应用至水处理工艺当中，但因其不存在后续的消毒能力，一般需与氯消毒联合使用。因此，本研究选取水中检出量相对较高的三种氯代硝基甲烷作为研究对象，探究了一氯、二氯硝基甲烷在低压紫外光照射条件下的光降解特性，同时研究了在紫外/氯消毒过程中，胺类物质生成三种氯代硝基甲烷的规律，这对于饮用水和污水处理过程中卤代硝基甲烷的控制有着重要的意义。 本研究通过考察紫外光照强度、氯代硝基甲烷的初始浓度、pH以及氯离子、硝酸盐和自由基淬灭剂等影响因素，分析了一氯、二氯硝基甲烷的紫外光降解特性和光降解动力学模型。实验结果表明，紫外光照射能促进氯代硝基甲烷的降解，光照强度越大，一氯、二氯硝基甲烷的光降解速率越高；在pH=6.0～8.0范围内，氯代硝基甲烷在碱性条件下更易光降解；氯离子对一氯硝基甲烷的光降解无明显影响，对二氯硝基甲烷的光降解则有一定的促进作用，而硝酸盐的存在一定程度上阻碍了它们的光降解；随着一氯、二氯硝基甲烷初始浓度的提高，其光降解速率将有所下降，但在实验浓度范围内，一氯和二氯硝基甲烷的光降解都遵循一级动力学反应规律；羟基自由基对氯代硝基甲烷的光降解有着积极影响，但并不占主导作用。本研究还根据实验结果和相关文献推理了氯代硝基甲烷的光降解途径。 本研究选择了甲胺、二甲胺及聚二烯丙基二甲基氯化铵这三种胺类物质作为前体物，在紫外/氯消毒条件下，探讨了前体物浓度、自由氯浓度、光照强度、pH和叔丁醇对氯代硝基甲烷生成的影响。结果表明，胺类物质的结构越简单，在反应条件下生成氯代硝基甲烷的潜力越大，且随着前体物浓度的增加，氯代硝基甲烷的生成量将逐渐增加；自由氯浓度越高，氯代硝基甲烷的生成量也越大；紫外光照射在胺类物质生成氯代硝基甲烷的过程中起到了关键性作用，光照强度越大，氯代硝基甲烷的生成量越大；在实验的pH范围内，偏酸性条件下，氯代硝基甲烷的生成量更高；羟基自由基对于氯代硝基甲烷的生成有一定的促进作用。在反应过程中，体系内总氮含量有所下降，氨氮浓度逐渐上升，硝态氮浓度存在先升后降的情况，溶解性有机氮则随反应的进行迅速下降，可以推测溶解性有机氮对氯代硝基甲烷的生成有重要的影响。根据以上实验内容和相关文献，本研究推理了氯代硝基甲烷在紫外/氯消毒条件下的生成路径。

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