超声波强化萃取污染土壤重金属的研究

摘要

由于对化学反应的特殊加速作用，超声波在环境污染修复方面的应用已成为研究热点。本论文研究了在振荡、超声波强化和超声波强化+振荡3种萃取条件下去离子水、HCl和EDTA对污染土壤中Pb、Cd、Cu、Zn的萃取效果以及差异。采用正交实验方法，研究了萃取剂（HCl和EDTA）浓度、固液比、超声波作用时间、超声波功率、萃取次数这5个因素对土壤中4种重金属元素萃取效果的影响，选出最优实验条件，并采用BCR连续提取法，分析了采用最优条件萃取前后污染土壤中4种重金属不同形态的含量变化。主要结果如下: (1)0.05mol·L-1 HCl和0.05mol·L-1 EDTA对污染土壤中Pb、Cd、Cu和Zn的萃取能力远远高于去离子水对污染土壤中这4种重金属的萃取能力;但是在单次提取时，EDTA和HCl均会使土壤中Pb、Cu和Zn酸可提取态含量升高。 (2)超声波强化显著缩短了土壤重金属萃取所需的时间，用0.05mol·L-1 HCl和0.05mol·L-1 EDTA作为萃取剂，超声波强化萃取10min能达到与振荡萃取2h相似的重金属去除效果。超声波作用10min，HCl对土壤Pb、Cd、Cu、Zn的去除率分别为30.54％、76.73％、17.59％和19.37％，EDTA对4者的去除率分别为78.05％、79.25％、43.07％和21.74％。超声波不会改变重金属与去离子水和EDTA这两种萃取剂的亲和程度大小，只是提高了重金属从土壤中释放及其与萃取剂结合的效率。 (3)超声波强化HCl萃取土壤中重金属的最优条件为:HCl浓度100mmol· L-1，固液比1∶5，超声波作用时间20 min，超声波功率5％，萃取3次。此时，污染土壤中Pb、Cd、Cu、Zn的去除率分别为80.91％、82.19％、49.40％和51.93％。超声波强化EDTA萃取土壤中重金属的最优条件为:EDTA浓度20mmol·L-1，固液比1∶20，超声波作用时间5 min，超声波功率1％，萃取3次。此时，污染土壤中Pb、Cd、Cu、Zn的萃取率分别达到78.02％、74.20％、51.59％和33.36％。 (4)萃取液浓度是影响土壤重金属超声波强化萃取效率的重要因素，随着HCl和EDTA浓度的升高，4种金属的去除率升高。超声波强化萃取不仅能有效去除以酸可提取态、碳酸盐结合态和有机结合态存在的重金属，也有助于有效去除以残渣态存在的重金属。本实验中，在超声波强化HCl萃取最优实验条件下，土壤中残渣态Pb、Cd、Cu、Zn的去除率分别达到74.92％、82.64％、42.82％和56.37％。在超声波强化EDTA萃取最优实验条件下，土壤中残渣态Pb、Cd、Cu、Zn的去除率分别达到64.00％、56.76％、44.73％和38.60％。在超声波作用下，100mmol·L-1的HCl萃取效果略高于20mmol·L-1的EDTA。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 土壤重金属污染的来源、危害及污染现状

1．1．1 重金属污染的来源和危害

1．1．2 我国重金属污染的现状

1．2 土壤重金属元素的存在形态及迁移转化

1．2．1 重金属元素在土壤中的存在形态

1．2．2 重金属元素在土壤中的迁移转化

1．3 土壤重金属污染修复技术

1．3．1 物理修复

1．3．2 化学修复

1．3．3 生物修复

1．3．4 农业调控

1．4 土壤重金属化学萃取技术

1．4．1 土壤萃取／淋洗技术

1．4．2 淋洗／萃取剂的种类

1．5 超声波技术在环境科学中的应用

1．5．1 超声波用于环境样品中重金属元素测定的前处理

1．5．2 超声波用于强化重金属形态分析过程

1．5．3 超声波用于强化环境中重金属的去除

1．6 超声波作用机理及影响超声波作用效果的因素

1．6．1 超声空化理论

1．6．2 声致自由基理论

1．6．3 机械效应

1．6．4 影响超声波作用的主要因素

1．7 研究内容、意义及课题来源

1．7．1 研究内容和意义

1．7．2 课题来源

第二章 不同实验条件下3种萃取剂萃取效果的对比

2．1 实验部分

2．1．1 仪器设备

2．1．2 试剂

2．1．3 实验材料

2．1．4 实验设计

2．1．5 样品测定和数据分析方法

2．2 实验结果分析

2．2．1 对比实验结果分析

2．2．2 形态分析结果对比

2．3 讨论

2．4 小结

第三章 超声波强化条件下HCl萃取污染土壤中的重金属

3．1 实验部分

3．1．1 仪器设备

3．1．2 试剂

3．1．3 实验材料

3．1．4 实验设计

3．1．5 样品测定和数据分析方法

3．2 污染土壤中4种重金属的最优萃取条件

3．3 超声波作用前后重金属形态分布变化

3．4 讨论

3．5 小结

第四章 超声波强化条件下EDTA萃取污染土壤中的重金属

4．1 实验部分

4．1．1 仪器设备

4．1．2 试剂

4．1．3 实验材料

4．1．4 实验设计

4．2 污染土壤中4种重金属的最优萃取条件

4．3 超声波作用前后重金属形态分布变化

4．5 讨论

4．6 小结

第五章 结论、创新点与展望

5．1 主要研究结论

5．2 研究的创新点和展望

5．2．1 创新点

5．2．2 展望

参考文献

附录 攻读硕士学位期间的主要学术成果

致谢