液相络合-铁还原-酸吸收回收法脱除烟气中NOx的研究

摘要

燃料燃烧产生的Nox是大气的主要污染物之一，它对人体健康和生态环境造成巨大的危害。目前，已商业化的烟气Nox控制技术除低Nox燃烧技术以外，主要还有选择性催化还原法和选择性非催化还原法。这二种方法都属于抛弃法，而且投资和运行费用较高。因此，研究和开发简单、廉价和适用的Nox控制新技术，是近20多年来大气污染控制领域的一个热点课题。回收法脱除烟气中的Nox，既可消除Nox污染，又可回收其中的氮资源生产有价值的产品，具有重要的现实意义。 日本和美国从20世纪70年代开始就对液相络合法同时脱除烟气中SO2和Nox进行了大量研究。结果表明，对于亚铁氨羧螯合剂同时脱硫脱氮而言，处理过程中Fe2+很容易被烟气中的O2氧化为Fe3+，而Fe3+螯合剂与NO无亲和力，因此脱氮液的脱氮能力很快降低；此外，与螯合铁络合的NO能与溶液吸收SO2而形成的SO32-/HSO3-发生复杂的反应，形成一系列可溶于水的氮-硫化合物、S2O62-和N2O二次气态污染物，这些液相产物在溶液中的积累，也会使脱氮液逐渐失去活性。因此，脱氮液难以再生和循环利用，这是阻碍该法进一步研究的根本原因。随后有人提出了用含-SH基的亚铁螯合剂进行烟气脱氮，该法研究中遇到的最大阻力也是其脱氮液的再生问题。 我们首次提出了“Fe2+螯合剂络合吸收-铁还原-酸吸收”回收法脱除烟气中Nox的新方法。首先用Fe2+螯合剂将脱硫后烟气中的NO络合，使之进入液相，同时用铁屑（铁粉）将被络合的NO还原为氨，产生的氨随处理后的烟气带出，用磷酸或硫酸吸收，即可以制得磷酸铵或硫酸铵肥料；过程中所消耗的铁屑（铁粉）以铁沉淀物的形式从液相中分离，可用于生产氧化铁红颜料。本文主要研究内容如下： （1）研究了Fe2+EDTA溶液络合吸收NO的影响因素和动力学。 （2）研究了铁还原亚铁亚硝酰络合物和Fe3+的反应机理，并对酸吸收还原过程中产生氨的机理进行了讨论。 （3）研究了Fe2+EDTA-铁屑脱氮。 （4）研究了Fe2+EDTA-铁粉脱氮。 （5）研究了用脱氮过程中生成的铁沉淀物制备氧化铁红颜料。