米糠及其碳质对水中苯胺的吸附作用及机理

摘要

苯胺类化合物是环境中主要的有机污染物之一,其毒性较大,对环境和人体造成巨大危害。米糠来源广,价格低廉,将米糠用于吸附处理有机污染物,提升其潜在利用价值,意义深远。米糠具备农作物废弃物高含碳量和低灰分、低硫含量的特点,以米糠为原材料,制备的新型吸附剂米糠碳质与黑碳类似,对有机污染物有极强的吸附能力。
　　本文利用米糠和不同温度下(300℃-800℃)限氧炭化制备的米糠碳质(RB300-RB800)吸附处理低浓度(10 mg/L-120 mg/L)苯胺废水,考察了各种因素条件下米糠及其碳质对苯胺的吸附效果;用常见的动力学模型、Langmuir和Freundlich等温吸附模型对米糠及其碳质吸附水中苯胺进行描述;通过热重分析、元素分析、比表面积和孔径分布测定、傅立叶变换红外光谱等手段表征了米糠及其碳质的结构特征,对米糠及其碳质吸附苯胺的作用机理进行探讨。在研究设置的条件范围内,得出的主要结论如下:
　　(1)米糠对苯胺的吸附能力随着米糠粒径的增大而减小,随着反应温度的升高而增大,酸性条件有利于吸附进行;在303 K,中性环境下,苯胺溶液初始浓度为100 mg/L时,苯胺在米糠上的平衡吸附量为1.34 mg/g;米糠对水中苯胺的吸附遵循Langmuir等温吸附模型,符合拟二级动力学反应控制机制的化学吸附过程。
　　(2)米糠碳质对水中苯胺的吸附能力随着炭化温度的升高而增强,400℃时有一个突跃,RB800(11.67 mg/g)的吸附量是RB300(1.28 mg/g)的11倍;RB300-RB800对水中苯胺的吸附符合Frundlich等温吸附方程,米糠碳质对水中苯胺的吸附是一个快速吸附过程,符合拟二级动力学模型。
　　(3)米糠属于无孔或孔非常少的吸附剂,比表面积只有5.18 m2/g,米糠对苯胺的吸附可能是以单分子层为主的吸附;米糠功能基团中的羟基及羰基上的氧与苯胺上的氢(N-H)及水分子中的氢(O-H)形成氢键,氢键吸附促进苯胺在米糠上的吸附。
　　米糠碳质属于中孔发达系列吸附剂,其大部分表面官能团因热解而消失;米糠碳质对水中苯胺的吸附机理主要为表面吸附作用,可能是以多层吸附为主。炭化温度调控其表面与结构特征,进而决定其吸附性能。米糠碳质对苯胺的表面吸附量与其比表面积、碳含量呈线性正相关(q～SA,R2>0.96;q～C％,R2>0.94),吸附强度系数logKf与米糠碳质的芳香性(H/C比值)呈线性负相关(R2>0.94)。

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第1章 绪论

1.1 苯胺废水的来源及危害

1.2 吸附法处理苯胺废水的研究概况

1.3 生物吸附剂的开发与利用

1.4 黑碳对有机污染物的吸附作用

1.5 本课题研究的目的与内容

第2章 米糠对苯胺的吸附

2.1 实验材料和仪器

2.2 实验方法

2.3 影响因素实验

2.4 吸附动力学研究

2.5 吸附等温线的绘制

2.6 吸附热力学实验

2.7 小结

第3章 米糠碳质对苯胺的吸附

3.1 实验材料和仪器

3.2 实验方法

3.3 实验结果及讨论

3.4 小结

第4章 吸附剂的结构表征及机理分析

4.1 实验部分

4.2 表征结果及机理分析

4.5 小结

结论与建议

参考文献

致谢

攻读硕士期间公开发表的论文