新型石墨烯基复合材料及其高效协同增强光电转换性能

摘要

以碳原子通过sp2杂化构成的六角蜂巢状的石墨烯，是一种新型的二维材料，具有高的比表面积、快速的二维电荷传导、优异的机械延展性以及超高的稳定性等特性，这些优异特性，使得它成为一种非常有吸引力的支撑平台，被用来负载功能物质，人们将它广泛地应用于光电转换、能源储存、催化、以及生物医药等领域……最近发现在水热法制备的过程中增加石墨烯的浓度，部分的柔性石墨烯薄片可以重叠或合并，形成三维多孔结构。这种特殊的结构可以有效地避免石墨烯薄片不可复转地的堆叠，促进了电解质离子向表面区域的渗透，增加更多的反应中心，意味着此种新型石墨烯材料是一种理想的模型可用来最大化比表面积，在设计和构筑新型高性能的光催化剂和光电器件等领域具有广阔的应用前景。为了解决禁带较宽的TiO2和ZnO半导体光催化材料的光吸收范围窄、电荷分离传输慢、以及反应活性位点不足、光催化效率较低等重要问题，本文提出以新型的三维石墨烯结构为支撑骨架，分别引入不同的活性物质来提高传统光催化材料来光电转换效率。具体研究内容如下：
　　1、针对二氧化钛对光不敏感，只限于紫外区，光生电子空穴对复合率高等问题，采用一步水热合成方法将TiO2(P25)和CdS纳米粒子自组装嵌入到三维石墨烯片上，得到内嵌CdS/P25 type-II能级匹配结构三维多孔状的石墨烯基复合凝胶，研究发现，与非凝胶和双元凝胶材料相比，CdS/P25/graphene凝胶有更好的光催化性能，这主要是由于其增强的光吸收、高效的电荷分离、优异的稳定性，可以有效地拓展光的吸收范围、抑制光生电荷的分离和促进载流子的转移。
　　2、为了解决氧化锌对光的吸收范围窄、电荷分离传输等问题，我们引进CdS纳米颗粒来扩展其对光的吸收范围，在此同时，加入石墨烯，来提高电荷转移效率，通过水热反应将纳米级的氧化锌粒子和硫化镉颗粒沉积到石墨烯纳米片上，从而制备出三元ZnO/CdS/graphene复合材料，研究发现其光电化学性能得到加强，很好的解决传统ZnO光催化剂的这些不足。
　　3、TiO2作为一种常见的催化剂广泛的应用到环境去污和能源转换，但是其活性一直受到光生电子空穴对复合率高、反应活性点有限、以及电荷传输等缺陷的影响，采用水热处理方法将MoS2纳米片和二氧化钛(P25)纳米粒子，自组装嵌入到三维石墨烯里得到三维多孔MoS2/P25/graphene复合材料，对其光电化学性能和光催化降解性能表征，发现其光电流在+0.6V时是37.45 mA/cm2较单独的P25提高了6倍，光催化降解甲基橙大约在15分钟内全部完成，这表明成功地解决光生电子空穴对复合率高、活性反应点有限等问题。

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 石墨烯的制备

1.3 石墨烯基复合材料

1.5 石墨烯基复合材料在光电转换方面的应用

1.6 半导体光催化改性

1.7 本论文的目的、意义和主要内容

第2章 TiO2、CdS纳米粒子共混的三维石墨烯凝胶及其宽光谱吸收特性

2.1 引言

2.2 实验材料与方法

2.3 材料的表征

2.4 结果与分析

2.5 本章小结

第3章 CdS/ZnO/graphene 纳米复合材料及其光催化特性

3.1 引言

3.2 样品的制备

3.3 结果与分析

3.4 本章小结

第4章 MoS2助催化TiO2纳米粒子的三维多孔石墨烯复合凝胶的光催化性能增强

4.1 引言

4.2 材料的制备

4.3 结果与分析

4.4 本章小结

第5章 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文