金属卟啉的合成及其对微生物降解五氯硝基苯的影响

摘要

生物修复技术应用于受污染土壤的治理，通常是对环境速率限制因子的消除，从而使微生物对任何可降解的污染物都具有最大的降解速率。金属卟啉化合物由于其特殊的结构使其具有电子传递功能及类似于微生物酶的活性，对污染物的生物降解应该有一定的作用。本文以液相法合成几种金属卟啉化合物，并应用于五氯硝基苯的生物降解过程中，重点研究降解过程中微生物对具有类似生物酶活性的金属卟啉化合物的响应机制以及几种金属卟啉化合物对五氯硝基苯生物降解作用的影响。 关于卟啉化合物的合成：本文采用简便易行的方法合成了Meso-四(对羟基苯基)卟啉。采用液相法将合成得到Meso-四(对羟基苯基)卟啉分别与6种金属离子Fe3+、Mn2+、Co2+、Ni2+、Cu2+和Zn2+反应得到6种金属卟啉配合物：Meso-四(对羟基苯基)卟啉锰、Meso-四(对羟基苯基)卟啉铁、Meso-四(对羟基苯基)卟啉钴、Meso-四(对羟基苯基)卟啉镍、Meso-四(对羟基苯基)卟啉铜和Meso-四(对羟基苯基)卟啉锌。利用紫外-可见分光光度分析和质谱分析，确定合成的6种金属卟啉化合物为目标产物。 以丙酸为溶剂，用吡咯和对羟基苯甲醛反应合成了Meso-四-(对羟基苯基)卟啉，探讨了溶剂丙酸与无水乙醇的用量对反应产率的影响，得到丙酸与无水乙醇比例为2：1为最佳配比。 采用液相法合成金属卟啉配合物，通过增加金属盐的用量，可以提高金属卟啉的产率，金属盐用量为实际用量的5倍，产率达到最高。金属卟啉合成后加入冷水陈化得到较好的结晶，剩余的反应物溶于溶剂DMF与冷水中，通过抽滤而分离。溶剂DMF与冷水的体积比为1：2时，金属卟啉陈化完全。 关于金属卟啉化合物对五氯硝基苯生物降解作用的影响：从施用过五氯硝基苯的土壤中分离筛选出四株对PCNB有较好降解效果的菌株，包括2株细菌、1株放线菌和1株真菌作为供试菌株进行研究。将合成的6种金属卟啉化合物分别加入五氯硝基苯生物降解的液相介质中，在各菌株最适宜的条件下进行培养。研究金属卟啉化合物对五氯硝基苯生物降解作用的影响。结果表明，在试验条件下，Meso-四(对羟基苯基)卟啉锰和Meso-四(对羟基苯基)卟啉铁促进了五氯硝基苯的四种降解菌的生长，同时对五氯硝基苯的降解有促进作用；其它四种金属卟啉化合物的存在则抑制了五氯硝基苯降解菌的生长和五氯硝基苯的降解。浓度为6mg/L的Meso-四(对羟基苯基)卟啉锰和Meso-四(对羟基苯基)卟啉铁对五氯硝基苯的生物降解的促进作用明显，降解率提高了3-10％。其中Meso-四(对羟基苯基)卟啉锰的促进作用大于Meso-四(对羟基苯基)卟啉铁，表现为降解速率提高，半衰期缩短。在有金属卟啉化合物存在的情况下，五氯硝基苯的生物降解依然符合一级反应动力学模式。 综上所述，金属卟啉化合物对五氯硝基苯的生物降解作用有一定的影响，对利用生物酶促进污染物的生物修复研究有借鉴意义。

目录

文摘

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引言

1研究目的及意义

2卟啉化合物研究进展

2.1卟啉化合物的结构和性质

2.2卟啉及金属卟啉化合物的合成

2.3卟啉及金属卟啉化合物的应用

3污染土壤生物修复研究进展

试验部分

1试验材料、仪器设备与试剂

1.1主要试剂

1.2液体培养基配方

1.3供试菌株

1.4主要仪器

2试验方法设计

2.1卟啉化合物的合成

2.2金属卟啉化合物应用于PCNB生物降解实验

3结果与讨论

3.1卟啉化合物的合成与表征

3.2金属卟啉化合物对生物降解PCNB的影响

4结论

参考文献

致谢