固定化硫酸盐还原菌微球的制备及其去除U(Ⅵ)的性能研究

摘要

我国铀矿冶普遍采用地浸、堆浸以及原地破碎浸出等技术，尾矿库中铀等的释放、溶解、迁移以及库中废水外渗等易造成核污染或资源流失。研究表明，在H2或乳酸盐等电子供体存在的条件下，硫酸盐还原菌可通过酶促作用直接还原/沉淀U(VI)。而要实现硫酸盐还原菌生物还原/沉淀U(VI)的产业化，固定化技术的成功应用极为关键。本研究采用聚乙烯醇/海藻酸钠作为包埋剂，采用正交试验确定了固定化硫酸盐还原菌微球的最佳制备条件，探讨了其对U(VI)的还原特性，以及Zn2+和Cu2+，乙酸钠、草酸钠和柠檬酸钠对其还原U(VI)的影响，优化了其选择性去除与回收U(VI)的工艺。主要研究结论包括：
　　(1)以成球难易、机械强度、传质性能和菌体活性等为试验指标，通过正交试验确定了固定化硫酸盐还原菌微球的最佳制备条件，即聚乙烯醇8％、海藻酸钠0.5%、饱和硼酸氯化钙3%(1.5 h)及硫酸钠0.5 M(2.5 h)。
　　(2)硫酸盐还原菌经聚乙烯醇和海藻酸钠固定后，对pH、重金属及有机物等外界环境的缓冲能力显著增强。在 pH=3.0~6.0范围内，固定硫酸盐还原菌可高效、稳定地还原/沉淀U(VI)。当U(VI)浓度为15 mg/L、微球投加量为6.0 g/L及pH=6.0的条件下，U(VI)去除率高达94.67%。
　　(3)当Zn2+和Cu2+浓度低于100 mg/L时，硫酸盐还原菌生长不受影响，U(VI)可以充分还原；但当Zn2+和Cu2+浓度高于100 mg/L时，U(VI)还原受到抑制，且当其增至150 mg/L时，U(VI)还原过程完全停止。
　　(4)乙酸钠、草酸钠和柠檬酸钠三种有机物对固定化硫酸盐还原菌还原U(VI)的影响存在较大差异。当乙酸钠等单齿配体有机物存在时，U(VI)可被完全还原，而多齿配体有机物(草酸钠和柠檬酸钠)存在时，会延缓甚至抑制U(VI)的还原。
　　(5)对于无机-U(VI)-重金属体系，可利用U(VI)和硫酸盐还原自由能的差异，并适当降低COD/SO42-以直接选择性去除U(VI)；对于有机-U(VI)-重金属体系，可通过多齿配体有机物(如柠檬酸钠等)络合 U(VI)，同时利用硫化物选择性沉淀重金属，进而间接实现U(VI)的选择性去除。

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第1章 绪论

1.1 铀污染废水概述

1.2 硫酸盐还原菌修复铀污染

1.3 固定化微生物技术修复铀污染

1.4 研究意义、内容及技术路线

第2章 试验材料与方法

2.1 试验材料与仪器

2.2试验方法

第3章 固定化硫酸盐还原菌微球的制备与表征

3.1 固定化硫酸盐还原菌微球的制备条件优化

3.2 固定化硫酸盐还原菌微球的扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)

3.3本章小结

第4章 固定化硫酸盐还原菌微球去除U(VI)

4.1固定化硫酸盐还原菌微球去除U(VI)的单因素试验

4.2 共存污染物对固定化硫酸盐还原菌微球去除U(VI)的影响

4.3本章小结

第5章 固定化硫酸盐还原菌微球选择性去除U(VI)

5.1 直接选择性去除U(VI)

5.2 间接选择性去除U(VI)

5.3本章小结

第6章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

附录

已发表论文及参与项目

致谢