纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌吸附铀U(Ⅵ)的特性与机理研究

摘要

本研究以铜绿假单胞菌为生物原料，以纳米Fe3O4为载体，采用超声波分散使得铜绿假单胞菌负载于纳米Fe3O4上，合成一种化学-生物复合材料，简称NFPA，使得其积聚微生物吸附铀的特点，又兼具化学材料的特性，在外加磁场作用下能快速磁分离。
　　通过静态吸附试验，考察溶液 pH、吸附剂用量、温度对纳米 Fe3O4颗粒负载铜绿假单胞菌(NFPA)对U(VI)吸附效果的影响，以及共存阴、阳离子对吸附的干扰作用和NFPA的再生性与稳定性，采用SEM-EDS、FT-IR、XRD等检测方法分析其吸附U(VI)的机理。结果表明：NFPA吸附U(VI)的最佳条件是pH值为6.0、吸附剂用量为0.07g、温度为30℃，吸附率达91.99％；共存体系下金属阳离子对吸附干扰影响为：Fe3+＞Al3+＞Cu2+＞Ca2+＞K+＞Na+，阴离子干扰影响为：CO32-＞HCO3-＞SO42-；1mol/L NaHCO3对其解吸效果最佳(解析率达84.35%)，解吸后纳米Fe3O4颗粒与铜绿假单胞菌不发生分离，稳定性较好；吸附U(VI)后，吸附剂表面形态发生改变，表面上分布的空隙与凹槽明显减少，材料表面出现团聚现象；吸附机理主要为表面络合吸附机理， U(VI)主要与NFPA表面的-COOH、-OH、-NH2、PO43-等基团螯合，形成表面配合物；吸附U(VI)后部分晶型结构转化为不完善晶型结构，有极少部分结晶物生成。
　　吸附铀的动力学与热力学过程试验研究表明，该材料对U(VI)的吸附过程符合准二级动力学模型，R2＞0.9995；扩散模型拟合结果表明膜扩散和粒子内部扩散是吸附的控制步骤，同时 Bangham模型拟合结果验证了粒子内部扩散不是唯一的速率控制步骤，液相边界层和粒子外部传质过程对吸附的影响不能忽略；反应的表观活化能为15.705 kJ/mol。热力学试验表明，该材料对U(VI)的吸附服从 Langmuir、Freundlich等温模型，吸附是一个单层覆盖与多层吸附相结合的过程；在298 K、303 K、308 K下Langmuir模型拟合最大吸附量分别为92.483 mg/g、103.875 mg/g、107.918 mg/g；吸附过程中ΔHΘ＞0，ΔSΘ＞0，ΔGΘ＜0，吸附过程是自发进行的，为吸热反应，反应中存在着各种化学健力和范德华力作用，化学吸附与物理吸附过程共存。

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第1章 绪 论

1.1水中铀的来源与处理技术概述

1.2纳米Fe3O4及铜绿假单胞菌吸附研究

1.3项目研究内容与意义

1.4课题技术路线

第2章 纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌材料的制备

2.1主要材料与试剂

2.2主要设备和仪器

2.3铀的分析方法

2.4菌种来源及特征

2.5铜绿假单胞菌的恢复培养

2.6铜绿假单胞菌的培养与收集

2.7纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌的制备

2.8纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌的表征

第3章 纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌吸附U(VI)的特性研究

3.1 NFPA吸附U(VI)的单因素试验

3.2动力学分析

3.3热力学分析

3.4共存离子对NFPA吸附 U(VI)的干扰

3.5 NFPA的稳定性及再生性能

第4章 纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌吸附U(VI)的机理与分析

4.1 NFPA吸附U(VI)前后的SEM及EDS分析

4.2 NFPA吸附U(VI)前后的FT-IR分析

4.3 NFPA吸附U(VI)前后的X射线衍射分析

第5章 结论及建议

5.1结论

5.2建议

附录

参考文献

成果目录

致谢