磷酸改性花状针铁矿的制备及从水溶液中去除U(Ⅵ)的实验研究

摘要

针铁矿广泛存在于土壤中，对重金属离子有较强的吸附能力和络合作用，影响着重金属在土壤环境中的迁移与固定。利用合成的针铁矿，模拟矿冶含铀水溶液以及其污染场所的pH条件下，研究针铁矿对铀的去除和固定能力，意义明显。 为改善针铁矿的吸附性能，本文分别制备了针铁矿和磷酸改性针铁矿，比较两种吸附材料对水溶液中铀的去除效果，分别探讨其对铀的去除机理。主要包含三个部分：一是以FeSO4·7H2O为铁源、尿素为沉淀剂采用油浴回流法制备了三维花状针铁矿（TDFLG），再以NaH2PO4浸渍法制备改性花状针铁矿（MTDFLG）。采用SEM、EDX、BET、XRD等对样品进行了表征。分析了磷酸改性对针铁矿物化性质的影响。二是通过两种材料对铀吸附的单因素实验，分析了溶液pH、固液比、接触时间、铀初始浓度对吸附效果的影响。最后，采用吸附动力学模型和吸附等温线模型拟合实验数据，探讨了两种材料对铀的吸附机理。得到以下主要结论： （1）磷酸改性对原针铁矿的形貌影响很少，其花状形貌依然存在。TDFLG和MTDFLG两种材料结晶度不高，均具有很大的比表面积，分别为229.96m2/g和203.17m2/g。 （2）单因素实验结果表明，在相同的实验条件下MTDFLG对铀的吸附性能明显优于TDFLG，当pH=4、固液比为0.5g/L、接触时间2h、C0=5mg/L时，MTDFLG对铀的吸附率可达到94%以上。结合XRD分析结果，铀与磷酸改性针铁矿之间形成的三元络合物（≡FePO4UO2）可能是改善针铁矿对铀的吸附性能的主要因素。 （3）TDFLG和MTDFLG对铀的吸附过程均遵循准二级吸附动力学模型和Langmuir吸附等温线模型，说明铀在吸附剂上主要以单分子层的化学吸附为主，二者的最大吸附量分别为48.24mg/g、112.36mg/g。

目录

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第１章 绪 论

1.1.1 含铀废水的来源及危害

1.1.2 含铀废水处理技术综述

1.2 针铁矿的制备方法及处理重金属废水的研究进展

1.2.1 针铁矿的制备方法

1.2.2 针铁矿处理重金属废水的研究进展

1.3 含磷化合物在重金属离子废水处理中的应用

1.4 论文研究目的及意义

1.5.1 研究内容

1.5.2 技术路线

1.5.3 创新点

第2章 实验材料与方法

2.1 实验试剂及仪器

2.2 吸附剂的制备与表征

2.2.1 花状针铁矿的制备

2.2.2 改性花状针铁矿的制备

2.2.3 吸附剂的表征

2.3.1 溶液配制

2.3.2 三氯化钛还原/钒酸铵氧化滴定法

2.4 铀吸附实验

第3章 磷酸改性对吸附剂物化性质的影响

3.1 样品形貌分析

3.2 样品物相分析

3.3 比表面积与孔径分析

3.4 本章小结

第4章 吸附剂去除铀的性能及机理研究

4.1 铀吸附的影响因素

4.1.1 溶液pH对铀吸附的影响

4.1.2 固液比对铀吸附的影响

4.1.3 接触时间对铀吸附的影响

4.1.4 铀初始浓度对铀吸附的影响

4.2.1 吸附后样品的变化

4.2.2 吸附模型的拟合与应用

4.3 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

作者攻读学位期间的科研成果

致谢