功能化纳米Fe3O4-偶氮杯[4]芳烃羧基衍生物的制备及其对铀吸附试验研究

摘要

作为第三代超分子化合物的杯芳烃，因其独特的空穴结构和易于修饰的特点，在高分子材料、传感器、医药学等领域应用广泛。为增强对铀酰离子的识别与键合功能，在杯芳烃上下缘引入官能团来修饰，而得到新型杯芳烃衍生物。对叔丁基杯[4]芳烃合成路线成熟，与铀酰离子有较好配位作用，且有较好的研究基础，故成为本研究的试验对象。纳米Fe3O4拥有较大比表面积且表面活性较强的磁性纳米微粒，在金属废水处理及资源回收方面应用广泛，故本研究设计并制备功能化纳米Fe3O4-偶氮杯[4]芳烃羧基衍生物功能材料—M-p-TTPTA；采用单因素试验法分析吸附剂对铀的吸附影响及其吸附机理。本论文主要内容是： (1)以对叔丁基杯[4]芳烃为原料，用对氨基苯甲酸对其上沿进行修饰，获得一种新型偶氮杯[4]芳烃羧基衍生物功能化材料5,11,17,23-四（4-羧基苯偶氮基）-25,26,27,28-四羟基杯[4]芳烃（p-TTPTA）。采取FT-IR、1H NMR和SEM等手段对其来表征其构造，并探究了吸附时间、溶液pH值、吸附剂用量、铀初始浓度及环境温度等对p-TTPTA吸附铀的影响。结果表明：所合成的p-TTPTA是一种构象稳定、表面粗糙、比表面积较大、能与铀离子配位的化合物；在溶液pH=5.0、铀初始浓度为20mg/L、p-TTPTA用量为20mg、吸附8h、温度为30℃条件下，p-TTPTA对铀的吸附最好；可知p-TTPTA对铀拥有较好的吸附能力。通过对p-TTPTA对铀吸附动力学模型和吸附等温模型分析，发现：在吸附动力学过程中与准二级动力学模型相吻合，说明吸附过程主要为化学吸附；吸附等温线则与Langmuir等温线模型吻合。 (2)把功能化纳米Fe3O4作为载体，对p-TTPTA进行接枝，以获得M-p-TTPTA。选用FT-IR、SEM等方式对其进行表征。并探究了吸附时间、溶液pH值、吸附剂用量、铀初始浓度及环境温度等对M-p-TTPTA吸附铀的影响。结果表明：偶氮杯[4]芳烃羧基衍生物经过功能化纳米Fe3O4改性后，拥有更大比表面积，在溶液pH=5.0、铀初始浓度为20mg/L、M-p-TTPTA用量为10mg、吸附8h、温度为30℃条件下，吸附效果最佳。通过分析M-p-TTPTA对铀吸附动力学模型和吸附等温模型，可知：在吸附动力学过程中与准二级动力学模型相符，说明其吸附过程主要化学吸附，吸附等温线则与Freundlich等温线模型相符。

目录

声明

第1章绪 论

1引 言

1.1含铀废水简介

1.2 杯芳烃简介

1.3 杯芳烃衍生物的应用

1.4 纳米Fe3O4的应用

1.5 研究意义、目标及主要内容

1.5.1 研究意义和目标

1.5.2 研究内容

第2章 功能化偶氮杯[4]芳烃羧基衍生物的合成及其对铀吸附试验研究

2.1 引言

2.2 试验部分

2.2.1 试验仪器与化学试剂

2.2.2 对叔丁基杯[4]芳烃的合成及其表征

2.2.3 p-TTPTA的合成及其表征

2.3 铀标准溶液及其他溶液配制

2.3.1 铀标准溶液配制

2.3.2 偶氮胂Ⅲ显色剂溶液配制

2.3.3缓冲溶液配制

2.3.4 UO22+标准曲线的绘制

2.3.3铀酰离子吸附效率及其浓度的计算

2.4 p-TTPTA的吸附试验

2.4.1 吸附时间对吸附效果的影响

2.4.2 pH值对吸附效果的影响

2.4.3 吸附剂用量对吸附效果的影响

2.4.4 铀初始浓度对吸附效果的影响

2.4.5 温度对吸附效果的影响

2.5 p-TTPTA对铀的吸附动力学分析

2.6 p-TTPTA对铀的吸附等温线模型分析

2.7 p-TTPTA吸附铀前、后的SEM分析

2.8 本章小结

第3章 功能化纳米Fe3O4-偶氮杯[4]芳烃羧基衍生物的制备及其对铀吸附试验研究

3.1 试验部分

3.1.1 试验仪器与化学试剂

3.1.2 M-p-TTPTA合成及其表征

3.2 M-p-TTPTA的吸附试验

3.2.1 吸附时间对吸附效果的影响

3.2.2 溶液初始pH值对吸附效果的影响

3.2.3 铀初始浓度对吸附效果的影响

3.2.4 吸附剂用量对吸附效果的影响

3.2.5 温度对吸附效果的影响

3.2.6 解吸试验结果

3.3 M-p-TTPTA对铀的吸附动力学分析

3.4 M-p-TTPTA对铀的吸附等温线模型分析

3.5 M-p-TTPTA的SEM分析

3.6 小结

第4章结论与展望

4.1 创新点

4.2 结论

4.3 建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及参与的科研项目

致谢