糖类及其衍生物制备及其对卷烟主流烟气中氨的吸附研究

摘要

在卷烟抽吸过程中，烟气中过高的氨含量不仅降低卷烟的抽吸口感，而且影响人们的身心健康，因此降低卷烟主流烟气中过高浓度的氨显得非常重要。本论文以无毒经济的糖类化合物中的β-环糊精为载体，设计制备不同功能吸附材料:β-环糊精醛类衍生物，刚性芳香化合物修饰β-环糊精超分子以及β-环糊精/衣康酸接枝聚合物，并将上述材料添加至卷烟滤嘴中，形成三段复合滤嘴。在卷烟抽吸过程中，通过吸附材料的吸附性选择性降低卷烟主流烟气中的氨分子，并保持卷烟其他常规组分没有明显影响。采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)，氢核磁共振(1H NMR)、氮气吸附脱附(N2-吸附脱附)、扫描电镜(SEM)、热重分析仪(TG-DTG)等表征手段对吸附材料的分子结构和热性能进行表征分析。卷烟主流烟气中氨气的浓度则采用了离子色谱法进行检测。本论文的具体内容如下: (1)采用了新的专一性氧化羟基为醛基的氧化剂邻-碘酰基苯甲酸(IBX)，通过控制氧化剂的量成功制备单醛基β-环糊精醛，双醛基β-环糊精醛，通过取代反应和氧化反应制备全醛基β-环糊精醛，通过β-环糊精醛上的醛基与卷烟主流烟气中的氨发生席夫碱反应达到降氨目的。当添加于卷烟滤嘴中的吸附材料为20mg/支时，降氨幅度最大的是双醛基β-环糊精醛为16.8％，且对卷烟主流烟气中CO、烟碱和总粒物等常规组分无明显影响，具有较高的吸附选择性。 (2)以β-环糊精为载体，刚性芳香化合物2，3，5，6-四氟对苯二甲腈为修饰物，制备β-环糊精超分子。结果表明:当选择KHCO3为反应催化剂，溶剂DMF∶THF=1∶9时，产率最高为56％。当添加于卷烟滤嘴中的添加量为20mg/支时，卷烟主流烟气中的氨降低率为21.8％，且对烟气中CO、烟碱和总粒相物等常规组分无明显影响，具有吸附选择性，对烟气中的焦油略有降低。 (3)以β-环糊精为载体，衣康酸为接枝物，过硫酸铵为引发剂，通过自由基反应制备β-环糊精/衣康酸接枝聚合物。结果表明:最佳制备条件为在β-环糊精与衣康酸的物质的量比为0.17∶3、反应温度为70℃、引发剂过硫酸铵浓度为3％、反应时间为3h的最优合成条件下，获得最高接枝率38.0％。该聚合物在卷烟滤嘴中的添加量为20mg/支时，卷烟主流烟气中的氨降低率为54％，且对烟气中CO、烟碱和总粒相物等常规组分无明显影响，具有较高的吸附选择性。

目录

摘要

第一章绪论

1．1引言

1．2卷烟烟气的形成及有害成分

1．2．1卷烟烟气的形成

1．2．2卷烟烟气的主要有害成分

1．2．3吸附法脱除卷烟主流烟气中氨气研究进展

1．3吸附材料概述

1．3．1吸附材料定义

1．3．2吸附材料的种类和特点

1．3．3吸附材料的应用

1．4．1 β-环糊精的理化性质

1．4．2 β-环糊精吸附剂的应用

1．4．3 β-环糊精高分子聚合吸附剂及其制备方法

1．5本论文研究思路及主要内容

第二章实验部分

2．1主要试剂、规格及其来源

2．2主要实验仪器

2．3样品的结构表征、组成及性能分析方法

2．3．1傅里叶红外光谱分析

2．3．3热重分析

2．3．4氢核磁分析

2．3．5扫描电子显微镜分析

2．3．6紫外分析

2．3．7卷烟样品的制备以及卷烟主流烟气中氨和其他常规成分的检测

第三章β-环糊精醛类衍生物的制备与吸附性能研究

3．1前言

3．2．2单醛基β-环糊精醛的制备

3．2．4全醛基β-环糊精醛的制备

3．2．5反应历程

3．3结果与讨论

3．3．1 β-环糊精包结氨的离子色谱分析结果

3．3．2 β-环糊精醛衍生物的表征

3．4小结

第四章刚性芳香化合物修饰β-环糊精超分子的制备及其吸附性能研究

4．2刚性芳香化合物修饰的β-环糊精超分子的制备

4．3结果与讨论

4．3．1吸附材料制备参数优化

4．4刚性芳香化合物修饰的β-环糊精超分子的表征

4．4．1 FT-IR分析

4．4．2氢谱分析

4．4．3氮气吸附-脱附分析

4．4．5热重分析

4．4．6卷烟主流烟气检测及其检测结果分析

4．5小结

第五章β-环糊精／衣康酸接枝聚合物的制备与吸附性能研究

5．1前言

5．2 β-环糊精／衣康酸接枝聚合物的制备与提纯

5．2．1自由基反应的原理

5．2．2反应的化学方程式

5．3结果与讨论

5．3．1制备参数的优化

5．3．2吸附材料的表征分析

5．4小结

第六章总结与展望

6．1总结

6．2展望

参考文献

附录

致谢

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