金和金/铂核/壳纳米粒子的组装及其对甲醇电催化的研究

摘要

贵金属纳米颗粒具有不同于本体的光学、电学和磁学等特性，在通讯、催化、电子以及传感等领域有广泛的应用前景。然而，要实现其应用，纳米颗粒需要被组装成二维或者三维纳米结构。其中，自组装作为一种简单、便捷的方法，已经用于多种物质二维纳米薄膜和三维纳米晶体的制备。通过控制组装条件，可以得到具有不同性能的组装体。为此，本文研究了金纳米球组装和Au/Pt核/壳纳米球在油/水界面上的组装及Au/Pt核/壳纳米球组装薄膜对甲醇的电催化氧化行为。具体的研究内容如下：
　　1.金纳米球自组装
　　采用正丁醇诱导组装方法，在搅拌情况下向粒径为18 nm的金溶胶中加入甲苯和正丁醇，将金纳米球组装成呈环状以及多孔微球等不同形貌的组装体，丰富了纳米颗粒的组装结构。影响组装体形貌的因素主要有温度、表面活性剂以及油水体积比等。
　　2.Au/Pt核/壳纳米粒子和纳米棒的合成
　　分别以粒径为18 nm、3.5 nm的金纳米球和长径比为3.5的金纳米棒为种子，通过抗坏血酸还原H2PtCl6，在金种子上包覆铂。通过改变金种子量及本体溶液的浓度得到了一系列具有不同壳层厚度的Au/Pt核/壳纳米球和纳米棒。
　　3.Au/Pt核/壳纳米球单层膜对甲醇电催化性能研究
　　采用液/液界面自组装方法将以粒径为18 nm的金纳米球为种子所合成的Au/Pt核/壳纳米球组装成纳米球单层薄膜，并用于甲醇电催化研究。实验结果表明，Au/Pt核/壳纳米球单层膜具有优异的催化性能。在优化的条件下，Au/Pt核/壳纳米球单层膜的催化活性是商业Pt/C的6.5倍。通过与Au/Pt核/壳纳米球滴涂电极相比，单层膜的形成是催化性能提高的主要因素，这归功于铂的高利用率和金、铂的协同作用。

目录

文摘

英文文摘

论文基本信息

授权书

第1章 绪 论

1.1 纳米材料的概述

1.1.1 纳米材料的发展历程

1.1.2 纳米材料的性质

1.1.3 纳米材料的应用

1.2 贵金属纳米材料及自组装技术

1.2.1 金纳米材料的合成及应用

1.2.2 铂纳米材料的合成及应用

1.2.3 自组装及其应用

1.3 直接甲醇燃料电池

1.3.1 直接甲醇燃料电池(DMFC)概述

1.3.2 DMFC阳极催化剂的概述

1.4 本文构思

第2章 实验试剂及实验仪器

2.1 实验试剂

2.2 实验仪器

2.3 实验操作

2.3.1 实验相关仪器及基底处理

2.3.2 电化学实验

2.3.3 纳米颗粒及纳米棒的合成

第3章 金纳米颗粒的自组装

3.1 前言

3.2 微乳的组成以及纳米金的自组装

3.2.1 微乳的形成

3.2.2 纳米金颗粒的自组装

3.2.3 纳米金组装样品

3.3 结果与讨论

3.4 小结

第4章 Au/Pt核/壳结构纳米材料的制备

4.1 前言

4.2 Au/Pt核/壳结构材料的合成

4.2.1 球形Au/Pt核/壳纳米粒子的合成

4.2.2 棒状Au/Pt核/壳结构纳米材料的合成

4.3 结果与讨论

4.3.1 球形Au/Pt核/壳纳米粒子的表征与讨论

4.3.2 棒状Au/Pt核/壳结构纳米材料的表征与讨论

4.4 小结

第5章 Au/Pt核/壳纳米粒子薄膜对甲醇电催化氧化

5.1 前言

5.2 催化剂的制备

5.2.1 Pt/C电极的制备

5.2.2 Au/Pt核/壳纳米粒子单层薄膜催化剂的制备

5.2.3 Au/Pt核/壳纳米粒子催化剂的制备

5.3 结果与讨论

5.3.1 Pt/C对甲醇的电催化氧化

5.3.2 Au/Pt核/壳纳米粒子单层薄膜催化剂对甲醇电催化氧化

5.3.3 Au/Pt核/壳纳米粒子催化剂对甲醇电催化氧化

5.3.4 Au/Pt单层薄膜催化剂和粒子催化剂对比

5.4 小结

结 论

参考文献

附录A 攻读学位期间论文发表情况

致 谢