有机蒙脱石负载纳米铁的制备、表征及去除4-氯酚的研究

摘要

氯酚(Chlorophenols，CPs)类有机物是一类毒性强，对生物体有较强“三致”作用的持久性有机污染物，美国EPA和中国环境监测中心站均将CPs的大部分同分异构体列为优先控制污染物。凭借广谱杀菌特性氯酚类物质被广泛用于木材、蔬菜、涂料等的防腐处理；作为中间体，CPs也大量应用在除草剂、杀虫剂及染料生产过程中。工农业的大量应用，不可避免地将导致CPs或经事故泄露或直接排放而进入自然水体，从而对自然环境造成极其恶劣的影响。
　　纳米铁材料是指粒径为1～100nm的超细铁粉末材料。凭借粒径细小、反应活性高以及对环境友好等特点，纳米零价铁材料在降解污染物方面表现出非常明显的优势，但主要通过表面反应为途径来降解氯代有机污染物的纳米零价铁，其去除效率受零价铁传质能力的限制，液相中纳米铁与疏水性有机物的不同极性将导致零价铁与污染物间电子转移效率低而难以充分发挥作用。纳米零价铁易团聚，易氧化，的特点也影响了它的实际应用效果。把纳米铁负载于多孔吸附介质之上被认为是获得高效、稳定纳米铁的途径。
　　凭借比表面积大、离子交换性好、吸附性能优良等优点，蒙脱石近年来被广泛应用于吸附处理污染物。利用蒙脱石的离子交换性，通过离子交换的方式对蒙脱石进行有机改性，使蒙脱石由亲水性转变成为疏水性，可提高其对疏水性有机物的吸附处理能力，亦可成为纳米铁优良的负载介质。
　　基于蒙脱石以及零价纳米铁在去除污染物方面的能力，拟通过合成、表征、降解等一系列试验，制备以蒙脱石为载体负载零价纳米铁的合成材料，诣在充分发挥两种材料去除污染物性能方面优势的同时，克服蒙脱石亲水性强以及纳米零价铁易氧化、团聚的不利特点，以取得对氯酚的最佳处理效果。
　　本课题包括三个研究部分，第一部分为有机蒙脱石的制备及影响因素研究，拟通过实验确定有机改性过程的最佳反应条件，寻找最优CTMAB加入配比，通过实验结果可知：有机改性剂加入量及反应时间对改性效果影响明显，2h为有机改性最佳反应时长，1CEC为改性剂最佳加入量。第二部分为有机蒙脱石负载纳米铁的制备及影响因素研究，拟探寻在有机改性蒙脱石上负载纳米零价铁的方法，研究不同铁投加量对负载效果的影响，确定最优反应条件，制备出分散性好，粒径小的负载型纳米铁，实验结果显示：有机蒙脱石的引入很好地解决了纳米铁颗粒的团聚问题，负载型纳米铁颗粒粒径随铁加入量的增大而增大，铁/土质量比1:4时制备出的负载性纳米铁粒径小于100nm且成型完整。第三部分为改性材料去除4.氯酚的研究实验，研究表明：25℃下，1.5g/L的改性材料对初始浓度10mg·L-1的4-CP溶液可在30min内实现90%的去除效果；4-CP的去除途径包括吸附、降解两种机制，温度对4-CP的去除途径影响明显，在低温下降解反应难以发生，4-CP的去除以吸附作用为主，温度较高时，除吸附外还发生明显的还原脱氯，苯酚是主要降解产物。

目录

文摘

英文文摘

插图索引

附表索引

第1章 绪论

1.1 蒙脱石的基本性质及其晶体化学特征

1.1.1 蒙脱石简介

1.1.2 蒙脱石的晶体结构

1.1.3 层间域的概念及性质

1.1.4 蒙脱石的物化性质

1.2 有机蒙脱石的制备及应用

1.2.1 有机蒙脱石的概念

1.2.2 有机蒙脱石的制备原理

1.2.3 有机蒙脱石的制备方法

1.2.4 有机蒙脱石的应用

1.3 纳米铁材料的研究概况

1.3.1 纳米铁材料及其特点

1.3.2 纳米零价铁去除卤代有机物的研究概况

1.3.3 材料存在的不足和问题

1.4 课题的选题意义和研究内容

1.4.1 选题意义及目的

1.4.2 研究内容

1.4.3 研究目标

1.4.4 研究创新点

第2章 有机蒙脱石的制备及影响因素研究

2.1 仪器与试剂

2.2 步骤与方法

2.2.1 蒙脱石原土性质的检测方法

2.2.2 不同改性时间对有机蒙脱石制备的影响

2.2.3 不同改性温度对有机蒙脱石制备的影响

2.3 结果与讨论

2.3.1 蒙脱石原土性质检测结果

2.3.2 改性时间对蒙脱石有机改性效果的影响

2.3.3 改性剂加入量对蒙脱石有机改性效果的影响

2.4 本章小结

第3章 有机蒙脱石负载纳米铁的制备及影响因素研究

3.1 负载原理

3.2 仪器与试剂

3.3 步骤与方法

3.3.1 不同铁/土比下有机蒙脱石负载纳米铁的制备

3.3.2 有机蒙脱石负载纳米铁材料的XRD检测

3.3.3 有机蒙脱石负载纳米铁材料的SEM检测

3.4 结果与讨论

3.4.1 不同铁/土比制备的有机蒙脱石负载纳米铁材料的XRD特征

3.4.2 不同铁/土比制备的有机蒙脱石负载纳米铁材料的SEM特征

3.5 本章小结

第4章 不同条件下改性材料对4-氯酚的去除研究

4.1 仪器与试剂

4.2 步骤与方法

4.2.1 有机蒙脱石负载纳米铁对不同初始浓度4-氯酚的去除试验

4.2.2 不同材料对4-氯酚的去除试验

4.2.3 有机蒙脱石负载纳米铁在不同温度下对4-氯酚的去除试验

4.3 结果与讨论

4.3.14-氯酚初始浓度对去除率的影响

4.3.2 不同材料对4-氯酚去除率的影响

4.3.3 温度对4-氯酚去除率的影响

4.3.4 讨论

4.4 本章小结

结论

参考文献

附录A 攻读硕士学位期间公开发表的论文

致谢