持久性有机污染物的电化学分析

摘要

持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants，简称POPs)指的是由人类人工合成的，能持续存在于环境中、并且能够通过生物食物链积累、并且对人类的健康和生存造成不利影响的有机化学物质。它们具备四种性质:高毒、持久、生物积累性、亲脂憎水性，而人类由于位于生物链顶端，则可以把这些物质的毒性放大到了7万倍。POPs对全球环境和人类健康所构成的威胁是各国政府、管理部门、学术界、工农业界和公众对其广泛关注的直接原因，目前POPs已成为一个新的备受关注的全球性环境问题。如何快速、准确、灵敏地检测日用品、化妆品、食品以及环境中POPs，迅速采取相应的对策，成为了分析化学及环境检测中对有机持久性污染物分析的一个新的挑战。
　　 本文选择了五氯苯酚(PCP)和八氯苯乙烯(OCS)作为研究对象，利用电化学分析方法灵敏度高、仪器简单、分析速度快、反应可控性好的特点，设计了三种快速分析传感器，为有机污染物的分析研究提供了新的思路。具体研究内容如下:
　　 (1)碳量子点电化学发光用于PCP的检测:采用水热合成法合成碳量子点，在共反应剂K2S2O8共存下能发出稳定的电化学发光信号。在1.2～0.5 V电位扫描下，PCP能抑制碳量子点的电化学发光。利用这个性质，实现了对PCP的检测。该传感器的检测线性范围为10 pg/L～1.0 mg/L，检测限可达1.3×10-12 g/L。该方法简单，所能达到的灵敏度优于已见报道的多数分析方法，对PCP的电化学检测选择性强，达到了实际应用的需要。
　　 (2)金/二氧化钛/玻碳电极(GCE)用于PCP的直接电化学方法检测。通过向GCE修饰TiO2纳米颗粒和Au纳米颗粒，增加了GCE的比表面积和导电性。增大了对PCP氧化峰电流值的响应。用该电极实现了对PCP的直接电化学检测，最低检测下限为2.7×10-8 M。该电极制备方法简单，这种方法改方法制备方法简单，重复性好。
　　 (3)免疫间接竞争法检测八氯苯乙烯。实验室从兔子身上提取出抗体，利用免疫竞争法，构造出对八氯苯乙烯检测的电化学免疫传感器。该方法对于传统的色谱、质谱检测手段，有着费用低，简单的优势，能应用于大批量的样品分析。线性检测范围为5 nM～1μM，检测下限为3.6 nM。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 持久性有机污染物

1．1．1 POPs定义及分类

1．1．2 POPs性质及危害

1．2 电化学发光分析方法

1．2．1 电化学发光分析的特点

1．2．2 电化学发光反应机理

1．2．3 电化学发光类型

1．3 电化学检测概述

1．3．2 纳米材料在电分析化学领域的应用

1．3．3 电化学免疫传感器

1．4 本文构思

第2章 碳量子点电化学发光检测五氯苯酚

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂和仪器

2．2．2 碳量子点的制备

2．2．3 电化学发光信号测试

2．2．4 五氯苯酚的实际水样检测

2．3 结果与讨论

2．3．1 形貌与光谱表征

2．3．2 碳量子点的电化学发光

2．3．3 电化学发光检测条件的优化

2．3．4 五氯苯酚的电化学发光检测

2．3．5 干扰性研究

2．3．6 实际水样的分析

2．4 小结

第3章 纳米金-二氧化钛纳米颗粒修饰玻碳电极用于五氯苯酚的检测

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 仪器与试剂

3．2．2 修饰电极的制备

3．2．3 电化学测量

3．3 结果与讨论

3．3．1 PCP在修饰电极上的电化学行为

3．3．2 电化学分析的条件优化

3．3．3 电化学分析检测PCP

3．3．4 干扰性研究

3．4 本章小结

第4章 电化学免疫传感测定实际水样中的八氯苯乙烯

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 试剂和材料

4．2．2 仪器

4．2．3 包被原(OCS衍生物-OVA)的合成

4．2．4 抗体的制备

4．2．5 免疫分析的建立

4．3 结果与讨论

4．3．1 包被原与GCE的表征

4．3．2 电化学免疫分析检测OCS的原理

4．3．3 免疫分析的条件优化

4．3．4 免疫分析检测OCS

4．3．5 免疫传感器的重复性，选择性和稳定性

4．3．6 实际水样分析

4．4 本章小结

结论

参考文献

附录A 攻读硕士学位期间发表的学术论文

致谢