TiO2/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒的制备及吸附砷研究

摘要

砷污染特是一个严重的全球环境问题，直接影响人类的身体健康，在常见的处理方法中，吸附法被证明是去除水中砷的最常见方法。二氧化钛对砷的吸附效果好，稳定性强，但其颗粒小，机械强度差，难以实现固液分离，如果将其改性为复合材料是一种理想的解决办法。在本文中，采用化学混合法将采用Hummer方法制备的氧化石墨烯加载到了二氧化钛/壳聚糖基复合微粒中，并用于水中As(Ⅲ)和As(V)的去除，并研究了复合微粒对砷的吸附特性。
　　实验研究了氧化石墨投料比、微粒粒径等制备条件对去除As(Ⅲ)的影响，并确定了催化剂最佳制备条件。运用环境电镜扫描(SEM)、Zeta电位计和BET比表面积分析仪对材料微观面貌进行了观察和分析。开展了吸附动力学，吸附等温线的实验，考察紫外光、pH值、干扰离子等因素对砷在复合微粒上吸附性能的影响，此外还考察了复合微粒的再生利用效果。
　　结果表明，在氧化石墨投料比为2.07％，微粒直径1mm，采用2.5%的醋酸溶为液分散液的条件下制备吸附剂除砷效果最佳；SEM、BET等分析手段表明氧化石墨烯的加载使微粒表面二氧化钛更为明显，且提升了材料的比表面积和孔隙率；当pH＜7.2时，吸附剂表面带正电荷，pH＞7.2时，吸附剂表面带负电荷；经改性后的二氧化钛/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒在紫外光照下对As(Ⅲ)和As(V)最大吸附容量可达12.43 mg/g和13.96mg/g，而二氧化钛/壳聚糖微粒的最大吸附量仅为4.97mg/g和5.19mg/g；吸附动力学符合拟二级动力学模型，吸附等温线可用Langmuir模型描述。溶液的初始 pH值对吸附的影响很大，随 pH值的增加，砷的吸附量逐渐减小，低于零电位的pH=7.2时，吸附剂的吸附容量接近最大值；在众多共存离子中，PO43-对砷吸附影响最大，可能是由于PO43-在水中与砷酸根有着类似的化学结构，产生了竞争吸附；循环吸附解吸4次后，复合微粒对砷的吸附量为10.98mg/g、10.57mg/g、10.43mg/g、10.06mg/g，表明复合微粒具有良好的再生性能。该新型复合微粒吸附剂制备方式、合成条件简单，具有吸附容量较高和易于固液分离再生的优点，因此对水体中砷为主的污染方面有较好的应用前景。

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第1章 绪论

1.1 砷与砷污染

1.2 砷污染治理方法

1.3 二氧化钛概述

1.4 石墨烯

1.5 壳聚糖

1.6 本文的研究内容

第2章 TiO2/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒制备及表征

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第3章 TiO2/壳聚糖/氧化石墨烯去除水中As(Ⅲ)研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 实验结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 TiO2/壳聚糖/氧化石墨烯去除水中As(V)研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

结论

参考文献

致谢

附录A（攻读硕士学位期间发表学术论文及专利目录）