湿式过氧化氢氧化活性艳蓝KN-R的实验研究及机理分析

摘要

随着印染行业的发展，染料废水对水体的污染日益严重。由于染料废水中含有大量的、难以被微生物降解的有毒有害物质，使印染废水的污染治理成为人们关注的焦点。在所有染料中，蒽醌染料的使用量仅次于偶氮染料。由于其具有十分稳定的蒽醌结构，不易被生物降解，因而在环境中残留时间长。活性艳蓝KN-R是一种典型的蒽醌类染料。
　　为了有效地处理印染废水，本论文采用了湿式过氧化氢氧化法（Wet Peroxide Oxidation，简称WPO）降解活性艳蓝KN-R。通过筛选反应因子，获得最佳的条件是：H2O2的添加剂量为20.4μL，即反应体系中H2O2的溶度为0.01 mol/L，反应温度为150℃，反应时间为4 h，反应压强为0.5 MPa，pH为6.8。在最佳的条件下处理后，活性艳蓝KN-R模拟废水的颜色由深蓝色变为无色。当初始浓度为200 mg/L时，在最优条件下，活性艳蓝KN-R的脱色率和TOC去除率分别为100％和68.54%。
　　在120~150℃范围内考察了该反应的动力学，结果表明活性艳蓝KN-R的湿式过氧化氢氧化反应符合准一级动力学方程，并且通过计算得到了反应活化能为73.9 kJ/mol(R2=0.96)。对活性艳蓝KN-R经WPO法降解后的产物，利用气相色谱/质谱联用仪（GC-MS）进行鉴定。结果表明其降解产物主要为小分子有机酸，如丁二酸、已二酸、邻苯二甲酸，而这种小分子酸都是可生化的，这说明经过 WPO降解后，活性艳蓝KN-R的可生化性有所提高。通过添加自由基捕获剂（叔丁醇）研究了自由基反应机理，结果显示，自由基捕获剂的存在对WPO法降解活性艳蓝KN-R有负面影响。150℃，0.5MPa氧气压力，加入叔丁醇，反应4 h后，溶液在596 nm处的吸光度从0.00725增加到0.40696，因此H2O2在反应过程中产生了羟基自由基，并且高反应活性的羟基自由基也参与了WPO法降解活性艳蓝KN-R的反应机制。

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第1章 绪论

1.1印染废水的产生及危害

1.1.1 印染废水的来源（种类）及特点

1.1.2 印染废水的危害

1.2 印染废水的处理方法

1.2.1 物理法

1.2.2 生物法

1.2.3 化学法

1.3 湿式空气氧化法（WAO）和湿式过氧化氢氧化法（WPO）

1.3.1 WAO法和WPO法概述

1.3.2 WAO法和WPO法反应机理

1.3.3 WAO法和WPO工艺的影响因素

1.4 活性艳蓝KN-R的危害及处理方法

1.4.1 活性艳蓝KN-R的来源与危害

1.4.2 活性艳蓝KN-R的处理方法

1.5 研究目的、意义及研究内容

1.5.1 研究目的及意义

1.5.2 研究内容

第2章 湿式过氧化氢氧化活性艳蓝KN-R的实验研究

2.1 实验材料与方法

2.1.1 湿式氧化系统

2.1.2 实验材料

2.1.3 分析方法

2.1.4 实验过程

2.2 结果与分析

2.2.1 预实验

2.2.2 实验条件的控制

2.2.3 H2O2的投加量对实验的影响

2.2.4 反应温度对实验的影响

2.2.5 反应时间对实验的影响

2.2.6 氧气压力对实验的影响

2.2.7 溶液初始pH对实验的影响

2.3 本章小结

第3章 机理分析

3.1 实验材料与方法

3.1.1 实验材料

3.1.2 分析方法

3.2 结果与分析

3.2.1 反应动力学

3.2.2 降解产物鉴定

3.3.3 自由基捕获实验

3.3 本章小结

第4章 结果与展望

4.1 结论

4.2 研究展望

参考文献

附录A 攻读学位期间所发表的学位论文目录

致谢