CeO2改性SCR催化剂同时脱除烟气中Hg0和NO的实验研究

摘要

汞，作为一种特殊的重金属物质，具有易挥发性、生物累积性等特点，已经被世界上各个国家与地区列为毒害最大的全球性大气污染物之一。其中，燃煤电站是大气中的汞污染最主要的人为污染源之一。同时，燃煤烟气中的氮氧化物（NOx）是造成酸雨、臭氧层破坏以及全球变暖等环境问题的重要污染物。燃煤电厂多种大气污染物的综合治理刻不容缓。
　　本文简要介绍了我国环境中汞和NOx的主要来源、性质及危害，论述了国内外汞污染控制方面的的研究现状，同时介绍了几种常见的NOx控制方法；重点介绍了选择性催化还原（Selected catalytic NOx reduction，SCR）工艺在烟气脱硝和促进汞氧化脱除方面的主要作用和优势。针对SCR催化剂的进行优化改性，不但可以改善其脱硝活性，同时能够提高对燃煤烟气中汞的脱除性能。
　　实验部分首先运用超声辅助浸渍法制备的V2O5-WO3/TiO2系列催化剂样品作为研究参考，在150～400℃，分别考察了某燃煤电厂新鲜样及已运行长达26000h的商用SCR脱硝催化剂样品对模拟烟气中单质汞（Hg0）的氧化性能，并利用SEM、BET、XRD等表征手段对样品的理化性质进行了表征。结果发现，电厂商用SCR催化剂在250℃最佳反应温度时，最大 Hg0氧化效率仍低于50％，而在相同实验条件下，自制的1%V2O5-9%WO3/TiO2(记作V1W9Ti)能够获得约68.18%的最大汞氧化效率。由此可知，SCR催化剂对于燃煤烟气中的Hg0具有一定的催化氧化作用。为进一步改善SCR催化剂的活性，本实验采用等体积浸渍的方法，分别在TiO2和V2O5/TiO2载体上负载活性组分氧化铈（CeO2），制备了一系列的V2O5-CeO2/TiO2催化剂。在实验室模拟条件下，通过气固反应床实验对催化剂的的同时脱硝脱汞活性进行测试。结果发现，1%V2O5-10%CeO2/TiO2（V1Ce10Ti）催化剂在250℃时能获得最高81.55%的Hg0氧化效率，同时NO的还原效率保持在85%以上。另外，分别在氧化气氛和SCR烟气气氛条件下测定了V1Ce10Ti催化剂的脱汞性能，发现在SCR模拟工况下催化剂的汞氧化效率有所降低。同时，实验通过考察NO、NH3、SO2和水蒸气对催化剂活性的影响发现，在低浓度NO以及5%O2存在时，NO能够促进汞的氧化；SO2对汞的氧化有明显的抑制作用，而且其毒害作用具有一定的不可逆性；NH3在催化剂表面能够与Hg0发生竞争吸附，从而抑制了汞的氧化；当向烟气中通入8%的水蒸汽时，催化剂的脱硝效率和汞氧化效率分别下降了33%和21%。实验进一步通过SEM、BET、XRD和XPD等表征手段探究催化剂样品反应前后的理化性质变化情况，并对催化剂脱硝和氧化脱除Hg0的反应机理进行了探讨。基于以上研究，本文提出了一种可以实现包括Hg0和NO在内的多种燃煤烟气污染物联合脱除的一体化工艺。

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第1章 绪 论

1.1 汞的来源、性质及危害

1.2 氮氧化物（NOx）的来源、危害及控制技术

1.3国内外汞的控制现状

1.4 SCR催化剂氧化脱汞的研究进展

1.5 课题研究内容和意义

第2章 实验方法与催化剂制备

2.1 实验材料与仪器

2.2催化剂的制备

2.3 催化剂活性评价系统

2.4 催化剂的表征

2.5实验操作步骤

2.6 本章小结

第3章 SCR催化剂脱除Hg0的实验研究

3.1 SCR催化剂活性实验测试

3.2 SCR催化剂脱汞活性评价

3.3 SCR催化剂的表征结果分析

3.4 SCR催化剂催化氧化Hg0的机理分析

3.5 本章小结

第4章 CeO2改性SCR催化剂同步脱硝脱汞实验研究

4.1催化剂同时脱硝脱汞实验测试

4.2 V2O5-CeO2/TiO2催化剂同时脱硝脱汞活性评价

4.3 V2O5-CeO2/TiO2催化剂的表征结果

4.4 V2O5-CeO2/TiO2催化剂同时脱硝脱汞的机理分析

4.5 本章小结

结论与建议

结论

实验创新点

建议

参考文献

致谢

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