基于多孔碳材料的酶生物燃料电池酶电极的研究

摘要

酶生物燃料电池(EBFC)是一类以生物质燃料为原料，生物酶为催化剂将化学能转化为电能的有效装置，与传统电池相比，具有能量转化率高、生物相容性好、原料来源广等优势，是一种真正意义上的绿色电池，有望解决环境与能源的危机。目前需要解决的问题是让酶高效固定在电极上且实现电子的有效传递。
　　本文以三维多孔泡沫碳(3D-PCF)或超短掺氮碳纳管(N-STCs)为电极载体材料，进行表面修饰以此来固定酶和中间体，并通过多种表征方法系统的研究了酶电极和燃料电池的性能。本文具体研究内容如下:
　　(1)以三维多孔泡沫碳(3D-PCF)为电极载体材料，通过氨基二茂铁的重氮化实现了中间体在3D-PCF上的固定，得到Fc@3D-PCF，然后利用戊二醛将壳聚糖(CS)和葡萄糖氧化酶(GOD)共价交联到Fc@3D-PCF上，制备GOD-CS/Fc@3D-PCF电极材料。构建以GOD-CS/Fc@3D-PCF/GC为阳极和E-TEKPt/C电极为阴极的葡萄糖/O2 EBFC。所构建的酶生物燃料电池的开路电位(Voc)和短路电流(Isc)分别为0.77 V和0.38 mA cm-2，在0.50V时，获取最大的功率输出密度为64.3μW cm-2。
　　(2)基于已制备的固定了氨基二茂铁的材料Fc@3D-PCF，然后利用醛基二茂铁的醛基和GOD的氨基通过席夫碱共价链接得到Fc-GOD，再通过GA交联Fc-GOD附着在Fc@3D-PCF上制得GOD-Fc/Fc@3D-PCF电极材料，构建了以GOD-CS/Fc@3D-PCF/GC为阳极和E-TEKPt/C电极为阴极的葡萄糖/O2EBFC。所构建的酶生物燃料电池的开路电位(Voc)和短路电流(Isc)分别为0.88 V和0.58 mAcm-2，在0.40 V时，获取最大的功率输出密度为116.4μW cm-2，较之前固定单一中间体各项性能有明显的提升。
　　(3)利用自制掺氮碳纳米管(N-STC)为载体材料，通过负载纳米金并共同固定中间体和葡萄萄糖氧化酶的方法，制备了EBFC阳极GOD/Fc-CYS-Au/N-STC，并构建了以GOD/Fc-CYS-Au/N-STC电极为阳极和E-TEK Pt/C电极为阴极的葡萄糖/O2EBFC，所构建的酶生物燃料电池的开路电位(Voc)和短路电流(Isc)分别为0.71 V和0.78 mA cm-2，在0.21 V时，获取最大的功率输出密度为83.6μW cm-2。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 生物燃料电池的概述

1．1．1 生物燃料电池的工作原理和基本构造

1．1．2 生物燃料电池的特点及其发展

1．1．3 生物燃料电池的分类

1．2 酶生物燃料电池

1．2．1 酶生物燃料电池的发展概述

1．2．2 酶生物燃料电池中主要用到的酶

1．2．3 酶生物燃料电池中常见的电子转移中间体

1．2．4 酶生物燃料电池中酶和中间体的主要固定方式

1．3 酶和中间体固定的主要载体

1．4 本课题选择的意义和内容

第2章 基于三维多孔泡沫碳的酶生物阳极研究

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品

2．2．2 实验仪器

2．2．3 实验所需的溶液

2．2．4 酶电极的制备

2．2．5 材料的表征及酶电极的电催化性能测试

2．2．6 整池的构建和性能测试

2．3 结果与讨论

2．3．1 材料的表征

2．3．2 GOD-CS／Fc@3D-PCF／GC电极催化性能研究

2．3．3 酶电极的优化

2．3．4 整池性能研究

2．4 本章小结

第3章 基于固定两种中间体的酶生物阳极研究

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 实验药品

2．2．2 实验仪器

3．2．3 实验所需的溶液

3．2．4 酶电极的制备

3．2．5 酶电极的电催化性能测试

3．2．6 整池的构建和性能测试

3．3 结果与讨论

3．3．1 电催化性能测试

3．3．2 酶电极的优化

3．3．3 整池性能研究

3．4 本章小结

第4章 基于纳米金修饰的掺氮碳管的酶电极研究

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 实验药品

4．2．3 实验仪器

4．2．3 实验所需的溶液

4．2．4 酶电极的制备

4．2．5 酶电极的电催化性能测试

4．2．6 整池的构建和性能测试

4．3 结果与讨论

4．3．1 材料和修饰电极的表征

4．3．2 GOD／Fc-CYS-Au／N-STCs／GC电极催化性能研究

4．3．3 酶电极的优化

4．3．4 整池性能研究

4．4 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间所发表的学术论文目录

致谢