氧化铝/多壁碳纳米管纳米复合材料去除地下水中Cd(Ⅱ)离子和三氯乙烯的研究

摘要

地下水污染已成为世界范围内重要的环境和经济问题之一。在金属电镀行业和固体废物填埋场污染的土壤和地下水中，重金属离子是主要的污染物，例如Cd(Ⅱ)离子，由于其难降解，可以在环境中积累并进入食物链，对生态环境造成不良影响，导致人体患骨质疏松、贫血和肾功能损害等疾病。有机物，例如氯化溶剂（主要是三氯乙烯），对其不适当的存储和处理，会导致其进入地下水环境，污染地下水。人体摄入较多的三氯乙烯(TCE)可以影响人体的中枢神经系统，引起头晕、头痛、困惑、兴奋、面部麻木症状，乏力等症状。因此，美国环保署规定Cd(Ⅱ)离子和TCE在饮用水中允许的极限值为5μg/L。Cd(Ⅱ)离子和TCE可能同时在受垃圾渗滤液污染的地下水环境中共存，因此，本论文旨在寻找一种能够有效去除地下水中Cd(Ⅱ)离子和TCE的方法。
　　碳纳米管作为一种新型的纳米材料，按管壁的层数划分，可以分为单壁碳纳米管和多壁碳纳米管。由于碳纳米管具有独特的力学、电学及热学等特性，从而成为当今纳米技术研究的热点材料。与许多其它吸附剂不同，碳纳米管具有密度较小、表面容易修饰、孔径结构发达等优点，因此，用多种材料对碳纳米管表面进行修饰，获得基于碳纳米管的新型纳米复合材料，实现碳纳米管在诸如光电催化、环境保护及药物负载等方面的应用，成为碳纳米管研究的一个非常重要的方向。
　　本论文以多壁碳纳米管(MWCNTs)为主体，将多壁碳纳米管分别用浓硝酸、氢氟酸和浓硫酸酸化处理后，用化学共沉淀的方法制备氧化铝/多壁碳纳米管纳米复合材料(Al2O3/MWCNTs)。利用扫描电子显微镜(FESEM)，透射电子显微镜(TEM)，比表面积分析仪(BET)，X射线衍射分析仪(XRD)，傅氏叶红外线光谱分析(FTIR)和电位测定仪分别对纳米氧化铝、MWCNTs、纯化后MWCNTs和Al2O3/MWCNTs进行了表征，以掌握各种吸附剂的物理化学特性。同时，本文还研究了Al2O3/MWCNTs在各种条件下对Cd(Ⅱ)离子和TCE污染物的吸附性能和潜在吸附机理，详细考察了污染物的吸附动力学、吸附等温线、吸附剂用量、搅拌速度、溶液pH和其它地下水成分对Cd(Ⅱ)离子和TCE吸附的影响。
　　本论文结果表明，Al2O3/MWCNTs可以作为高效吸附剂同时去除水溶液中Cd(Ⅱ)离子和TCE污染物。纳米氧化铝能够通过官能团共价连接到多壁碳纳米管上，使多壁碳纳米管拥有更多的活性吸附位点;Al2O3/MWCNTs的比表面积远大于MWCNTs;在中性条件下，Al2O3/MWCNTs对Cd(Ⅱ)离子和TCE污染物的吸附表现出良好的吸附性能;Al2O3/MWCNTs对Cd(Ⅱ)离子和TCE的吸附动力学符合伪二级动力学模型和离子内扩散模型;TCE的吸附等温线更符合Freundlich模型，但对Cd(Ⅱ)离子的吸附则更适合Langmuir模型。Al2O3/MWCNTs对TCE和Cd(Ⅱ)离子的吸附彼此无显著影响;Ca(Ⅱ)离子的存在能够显著降低Cd(Ⅱ)离子的平衡吸附容量，而HA的存在却降低了TCE的平衡吸附容量，但促进Cd(Ⅱ)离子的吸附。Al2O3/MWCNTs能够高效的同时去除地下水中的TCE和Cd(Ⅱ)离子污染物。Al2O3/MWCNTs对Cd(Ⅱ)离子的吸附机理可概括为静电吸引、络合作用和吸附剂的物理性能;但对TCE的吸附机理可总结为吸附剂的物理性质，氢键相互作用和孔隙充填作用。

目录

声明

摘要

插图索引

附表索引

第一章 绪论

1．1 碳纳米管简介

1．1．1 碳纳米管的结构

1．1．2 碳纳米管的性能

1．1．3 CNTs的制备

1．1．4 CNTs的修饰

1．2 纳米氧化铝简介

1．2．1 纳米氧化铝的性质与应用

1．2．2 氧化铝的制备方法

1．3 CNTs复合材料的研究现状

1．3．1 CNTs／金属基复合材料研究进展

1．3．2 CNTs／聚合物分子复合材料研究进展

1．4 研究背景与研究内容

1．4．1 研究背景

1．4．2 本论文研究的主要内容

1．5 本研究主要意义

第二章 纳米氧化铝／多壁碳纳米管纳米复合材料的制备

2．1 制备材料仪器与试剂

2．1．1 制备材料仪器

2．1．2 制备材料药品与试剂

2．2 吸附剂的制备

2．2．1 多壁碳纳米管的酸化

2．2．2 氧化铝／多壁碳纳米管纳米复合材料的合成

2．3 本章小结

第三章 吸附剂的理化特性分析

3．1 吸附剂的扫描电镜(SEM)实验

3．2 吸附剂的透射电镜(TEM)实验

3．3 吸附剂的X射线衍射实验(XRD)

3．4 吸附剂的傅立叶红外线光谱(FTIR)实验

3．5 BET分析实验

3．6 TGA分析实验

3．7 Zeta电位测定实验

3．8 本章小结

第四章 吸附实验与结果

4．1 吸附实验准备

4．1．1 吸附实验所用仪器设备

4．1．2 吸附实验所用药品试剂

4．1．3 实验准备

4．2 实验过程

4．2．1 预实验

4．2．2 不同初始pH值实验

4．2．3 不同吸附时间实验

4．2．4 不同污染物浓度实验

4．2．5 TCE和Cd(Ⅱ)离子竞争性吸附实验

4．2．6 地下水成分对吸附陛能的影响实验

4．2．7 模拟地下水的吸附实验

4．3 实验结果分析

4．3．1 预实验

4．3．2 初始pH值

4．3．3 吸附动力学

4．3．4 吸附等温线

4．3．5 Cd(Ⅱ)离子和TCE的竞争性吸附

4．3．6 地下水成分的影响

4．3．7 模拟地下水的吸附

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

攻读学位期间所发表的论文目录

攻读学位期间所申请的专利目录

攻读学位期间参与的科研项目

致谢